英文原题：Near Room-Temperature Synthesis of Vertical Graphene Nanowalls on Dielectrics
通讯作者：沈鸿烈，南京航空航天大学；吴天如，中科院上海微系统与信息技术研究所；蒋妍彦，山东大学
作者：Zehui Wang (王泽辉), Junkui Zhu (朱俊奎), Peiru Zheng (郑培儒), Boxiang Gao (高渤翔), Jiawei Ge (葛加伟), Yajun Xu (许亚军), Xuejun Yan (颜学俊), Ruonan Zhan (詹若男), Yan Yang (杨艳)
背景介绍
电子器件的小型化，高功率密度化的发展趋势，使器件运行过程中的高热量传导效率，成为一个亟需解决的问题。热界面材料作为集成电路中芯片与散热槽之间的传热部件，其竖直方向的导热效果直接影响着器件的散热效率。垂直石墨烯纳米墙（VGNs）是一种由竖直取向的石墨烯组成的三维薄膜材料，具有优异的垂直方向热传输能力，在电子器件热管理领域具有很好的应用前景。直接在低温电子器件表面沉积制备VGNs能够有效降低VGNs与器件之间的接触热阻，从而实现更好的热传输效果。然而，由于微电子器件往往只能在近室温条件下（< 150 °C）工作，而采用传统的PECVD法制备VGNs往往需要600 °C以上的温度，这是电子器件所无法承受的。因此，在电子器件表面近室温直接沉积VGNs仍是一个巨大的挑战。
文章亮点
近日，南京航空航天大学沈鸿烈教授，中科院上海微系统与信息技术研究所吴天如副研究员，以及山东大学蒋妍彦教授在ACS Applied Materials & Interfaces上合作发表了近室温条件下采用热丝化学气相沉积（HFCVD）制备垂直石墨烯纳米墙的研究。本文基于所观测到的衬底温度对石墨烯生长取向的诱导效应，进一步探究了近室温条件下垂直石墨烯的生长机理与热管理应用。
内容介绍
研究团队采用具有分温区特点的HFCVD法于近室温（< 150 °C）条件下成功制备出VGNs结构（图1），观测到了衬底温度对石墨烯生长取向的诱导效应，即高衬底温度下（~800 ℃）石墨烯在衬底表面呈现水平生长取向，近室温条件下石墨烯表现为水平取向生长。第一性原理计算表明，C2H*活性基团是参与VGNs生长的主要活性碳基团，在水平方向上的附着参与VGNs生长的能垒高于竖直方向生长的能垒，这一现象表现为低温条件下石墨烯纳米片的竖直取向生长（图2）。
图1. HFCVD法近室温制备VGNs及应用。（a）VGNs制备示意图。（b）在IC器件表面制备VGNs。（c）VGNs的SEM形貌图。（d）在PDMS表面制备VGNs。（e）VGNs的AFM形貌图。
图2. （a-d）高/低衬底温度条件下石墨烯生长过程比较。（e）C2H2在Ta灯丝表面的吸附与分解能量变化曲线。（e）VGNs生长过程中的能量计算。
基于VGNs能够直接在衬底表面沉积生长的特点，研究团队在多种粗糙衬底表面制备了具有与衬底形成良好范德华接触的VGNs薄膜（图3）。热学测试表明，VGNs薄膜与衬底之间接触热阻仅为3.39 × 10-9 m2·K·W-1。研究团队成功将VGNs直接生长于芯片表面作为热界面材料（TIM），并进行了芯片热管理的应用。相比传统用于TIM的硅脂导热胶，采用VGNs 作为TIM的芯片最高温度由111.2 °C降低至104.5 °C，实现了6.7 °C的降温（图3），说明近室温制备的VGNs在电子器件热管理领域具有良好的应用前景。
图3. （a）近室温条件下，在不同粗糙度衬底表面制备垂直石墨烯纳米墙。（b）VGNs的TEM表征。（c）制绒硅SEM形貌图。（d）VGNs在制绒硅表面的SEM形貌图。
图4. 垂直石墨烯纳米墙热管理应用。（a）TIM性能测试系统。（b）发热芯片表面制备的VGNs截面光镜图。分别采用VGNs，导热胶作为TIM的发热芯片的温度-时间曲线（c），不同电压下的芯片表面红外相机图（d）以及温度-电压曲线（e）。
总结/展望
研究团队采用HFCVD法，利用其分温区特性成功于近室温条件下制备出VGNs结构，并进行了石墨烯竖直生长的机理探究；采用VGNs作为热界面材料的发热芯片，其最高温度相比未采用VGNs作为热界面材料的芯片降低了6.7 °C。本文报道的近室温制备VGNs的方法，有望应用到未来的电子产品散热器件中。
原文
ACS Appl. Mater. Interfaces 2022，ASAP
Publication Date: April 28, 2022
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c02381
Copyright © 2022 American Chemical Society
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