成果简介
电化学剥离已被认为是一种有前途的自上而下从石墨中获得高质量石墨烯的方法。然而，传统的阳极剥离在所得石墨烯中引入了不希望的氧化和缺陷，而阴极剥离消除了该问题，但时间和能量密集。本文，中科院大连物化所吴忠帅研究员团队在《Carbon》期刊发表名为“Rapid fabrication of high-quality few-layer graphene through gel-phase electrochemical exfoliation of graphite for high-energy-density ionogel-based micro-supercapacitors”的论文，研究报告了一种在聚乙烯醇 (PVA) 基水凝胶介质中仅使用0.05M K2SO4作为电解质的温和（<1 小时超声处理）阴极剥离石墨的通用且快速的制备方法。
通过该路线获得的少层石墨烯表现出高质量（ID /I G0.07 的比率）和最小的氧化（3.02at%氧气）。发现这种凝胶剥离的石墨烯特别适用于微型超级电容器 (MSCs)，在水凝胶电解质中实现1.2V的稳定工作电压、良好的倍率性能、10mVs-1时13.7Fcm-3的高电容和能量密度为2.74mWh cm-3。重要的是，凝胶剥离石墨烯还与离子凝胶电解质兼容，可实现 3.4 V 的高电压，并产生具有竞争力的14.5 mWh cm -3能量密度，优于大多数报道的基于石墨烯的 MSC。MSC表现出出色的长循环性能，在 10,000 次循环中保持近 100% 的电容。我们还展示了串联和并联连接的 MSC 的机械灵活性和集成度，为未来的微型柔性电子设备供电。
图文导读
图1。(a) 显示GEG合成过程的示意图。(b) 示意图显示了通过传统途径和GPE途径剥离的机制之间的差异。泡沫层可防止破碎的石墨碎片电绝缘。(c) 剥离电流与时间的关系曲线显示单调增加的曲线，表明有效膨胀。
图2。(a) 普通膨胀石墨的拉曼光谱，GEG洗涤和未洗涤。(b) GEG的XRD图谱；(c) AFM图像显示了几层石墨烯纳米片的高度分布。(d,e) SEM图像显示 (d) 未洗涤和 (e) 洗涤膨胀石墨遵循凝胶相剥离协议。(f) TEM图像显示两个重叠的单层GEG 纳米片，其中存在 PVA 凝胶纳米粒子。(g) HRTE 图像显示GEG的超薄石墨烯边缘表明单层性质。插图：GEG的SAED图案显示六角环结构，典型的石墨烯。
图3。GEG-MSC-AQ与含水PVA-H2SO4凝胶电解质的电化学性能
图4。GEG-MSC-IE的电化学性能。
图5。GEG-MSC的灵活性和串并联集成下的性能一致性
图6。GEG-MSC-IE和GEG-MSC-AQ与锂薄膜电池 (3V/300μAh)、电解电容器 (3 V/300 μF) 和活性炭超级电容器 (2.75 V/44 mF) 的 Ragone 图.
小结
作者相信，通过对用于剥离的凝胶基质的不同电解质和物理化学性质进行实验，可以为所得石墨烯添加前所未有的功能，并进一步提高产量。这项工作扩展了非常规电解质介质中石墨的电化学剥离研究，并为获得针对微型储能装置的高质量石墨烯基材料提供了有趣的前景。
文献：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.04.064
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