石墨烯自2004年被发现及2010年被授予诺贝尔奖以来，获得了持续的关注与广泛的研究。完美的石墨烯具有极高的载流子迁移率和广泛的应用前景。围绕着高质量石墨烯的制备，化学气相沉积法被广泛采用。然而，所制备的大面积石墨烯中普遍存在多层石墨烯孤岛，如何制备大面积纯单层高质量石墨烯，一直是领域内关注的难点与热点。
在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的支持下，化学所有机固体院重点实验室刘云圻院士团队相关科研人员长期围绕石墨烯等二维材料的可控制备及性能开展研究，并取得了系列成果（ACS Nano 2018, 12, 1778–1784; Adv. Mater. 2019, 31, 1805582; ACS Nano 2020, 14, 9320–9346)。
近期，该课题组开发了一种“循环电化学抛光结合高温退火”的方法，成功制备了大尺寸（4×32 cm2）单晶Cu(111) 基底（图1），并对过程中晶粒长大与晶界演变相关机制进行了研究。Cu(111)晶面与石墨烯具有极低的晶格失配率，是石墨烯定向生长、无缝拼接成高质量薄膜的理想衬底之一。在此基础上，采用两步碳源浓度供给的“自下而上选择性刻蚀”策略成功制备了大面积单层单晶石墨烯（17 cm2），所得实验结果与密度泛函理论（DFT）计算和相场模型模拟的选择性刻蚀过程吻合较好。此外，他们与丹麦科学技术大学Peter Boggild课题组合作，采用太赫兹时域光谱（THz-TDS）技术对石墨烯的电学性质及其均匀性进行表征，结果表明所得样品载流子迁移率较高且电学均匀性好，薄膜平均面电导率为2.8 mS，大面积平均载流子迁移率为6903 cm2V–1s–1。
图1. （a）循环抛光退火示意图；（b）选择刻蚀样品拉曼面扫图；（c）转移到基底上的大面积纯单层石墨烯；（d）太赫兹时域光谱测试结果。
图2. 同期论文插页
相关研究成果近期发表在Advanced Materials上（2022, 34, 2108608. DOI: 10.1002/adma.202108608)，并被选为同期插页（图2）。该论文第一作者为中丹学院博士生姚文乾，共同第一作者为中丹学院硕士毕业生张家宁，通讯作者为武斌研究员、董际臣研究员和刘云圻院士。
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