JHM | 使用流通式石墨烯海绵电极电化学降解抗生素

图文摘要

成果简介

近日，加泰罗尼亚水研究所 (ICRA-CERCA)Jelena Radjenovic老师团队在环境领域著名学术期刊Journal of Hazardous Materials上发表了题为“Electrochemical degradation of antibiotics using flow-through graphene sponge electrodes”的研究论文。在本研究中，掺杂原子硼和氮的石墨烯海绵电极被用于电化学降解抗生素磺胺甲恶唑、甲氧苄啶、氧氟沙星和红霉素。与还原的氧化石墨烯 (RGO) 涂层显示出强烈π-π相互作用的抗生素（即氧氟沙星）的去除不受传质的限制，并且在所研究的电解质流速范围内观察到去除效率>80%。在最高应用流速（700 LMH）下，由于不断产生的气泡的不利影响，阳极电流的增加显着恶化了甲氧苄啶和红霉素的去除。由于其增强的电吸附，在 700 LMH时电流的增加导致磺胺甲恶唑的去除效率逐步提高。通过臭氧、过氧化氢和羟基自由基（•OH）实现电化学降解。所用石墨烯海绵的提取证实了强吸附抗生素的降解。鉴定的红霉素电化学转化产物通过二甲胺基团的N-去甲基化证实了•OH的参与。在实际自来水中，所有目标抗生素的去除效率都较低。除了存在少量有机物外，自来水的较低电导率和因此增加的双电层厚度可能限制了它们与石墨烯海绵表面的相互作用。

本文要点

要点1. 石墨烯海绵阳极和阴极用于抗生素的电降解。

要点2. 抗生素与RGO的强π-π相互作用能够更彻底地去除。

要点3. 红霉素TP的阐明证实了•OH的参与。

要点4. 在自来水中，低电导率限制了抗生素的吸附和降解。

本工作鉴于阳极极化石墨烯海绵对氯化物具有电化学惰性，所开发的材料可以安全地应用电化学过程来去除抗生素和其他有机污染物，而不会增加处理水的毒性。

1、抗生素的电化学去除：阳极电流、流速和化合物特性的影响

Fig. 1. Removal (%) of TMP, SMX, ERT and OFX at varying flow rates using 10 mM phosphate buffer, pH 7: A) in the open circuit (OC), and B) at 250 mA of applied anodic current (144 A m-2).

Fig. 2. Measured amounts of the target antibiotics (mg) per gram of graphene sponges, extracted from the BRGO and NRGO sponges employed in the reactors operated in the OC and with application of 144 A m-2, during 28 h run at 87.5 LMH; 10 mM phosphate buffer (pH 7), 0.2 µM as the initial concentration of antibiotics.

Fig. 3. Concentrations (C) of the target antibiotic normalized to the initial value (C0) for the experiments conducted with the initial open circuit (OC0) run of 48 h, using 10 mM phosphate buffer, pH 7.

2、自来水中抗生素的电化学去除

Table 1. Removal (%) of the target antibiotics in the open circuit (OC) and at the highest applied current in 10 mM phosphate buffer (PB, 144 A m-2) and tap water (TW, 86 A m-2), at 175 LMH.

Natalia Ormeno-Cano, et al. Electrochemical degradation of antibiotics using flow-through graphene sponge electrodes, Journal of Hazardous Materials，2022

论文DOI: https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.128462