“活性核壳立方体”普鲁士蓝@共价三嗪框架调控氧化石墨烯膜实现快速水传输及光/热催化清洁

刘富研究员团队近期于Journal of Membrane Science期刊（2022, 644, 120156）发表题目为“Solar-catalytic membranes constructed by graphene oxide and prussian blue@covalent triazine framework “active mega cubes” for ultrafast water transport” 的文章。该文章第一作者为博士生李贵亮，刘富研究员为通讯作者。

【研究亮点】

• GO/PB@CTF复合膜提供快速晶面水传输通道，水通量提高18倍；
• GO/PB@CTF复合膜对染料分子、抗生素具有优异截留能力；
• PB@CTF活性核壳立方体具有快速光热响应及光催化能力；
• 光热增强光催化过程有效缓解膜污染，实现长时间稳定运行。

【文章简介】

二维材料分离膜因其薄的分离层厚度以及规整的传质通道可实现高渗透性和选择性。低维材料如纳米纤维、纳米粒子、量子点及离子等常用来与二维材料复合进一步提高膜的渗透性。然而，高通量往往会导致更严重的膜污染。目前，二维材料的膜污染问题尚未得到有效解决。将光催化耦合到膜分离过程中是一种去除污染物、实现膜性能再生的有效方法。常见的光催化剂催化性能低，并且对太阳光的利用有限。因此，在保证膜分离性能的前提下，既能提高膜通量，又能赋予高效的膜光催化清洁性能，可以实现二维材料分离膜连续稳定运行。

本研究以氧化石墨烯膜（GO）为研究对象，合成了核壳结构的活性催化剂普鲁士蓝（PB）@共价三嗪框架（CTF），制备光清洁分离膜。如图1所示，首先合成了具有优异光热响应能力的亚微米尺寸PB立方晶，在PB立方晶表面原位生长具有光催化能力的CTF壳层。PB@CTF核壳立方晶与GO二维片层通过π-π相互作用构筑成光清洁分离膜。

适量添加PB@CTF核壳立方晶可以在GO膜中创造更多的传质通道，但过多的添加反而会增加溶剂的传输阻力。因此，经过优化的膜可获得最佳分离性能。如图2所示，GO/PB@CTF-3复合膜的纯水通量为252.2 L m^-2 h^-1bar^-1,是纯GO膜的18倍，同时对染料及抗生素具有高的分离性能（渗透性能>190L m^-2 h^-1 bar^-1,截留率>95%）。

图1.GO/PB@CTF分离膜制备

图2. GO/PB@CTF复合膜分离性能

PB@CTF颗粒具有优异的光热增强的光催化能力，能够实现快速升温的同时对太阳光的利用率得到提高，与GO膜复合后依旧保持高活性。在少量H₂O₂存在下，GO/PB@CTF-3复合膜通过光热增强光催化过程可以高效分解H₂O₂产生更多的活性氧物质，实现膜分离过程中对污染物在线降解，有效缓解膜污染。如图3所示，连续运行6小时下，复合膜对污染物（MB、RhB和AMX）保持高于95%的去除率及高于170 L m^-2 h^-1 bar^-1渗透性能。

二维膜材料与传统的聚合物膜材料相比，具有优异的渗透性和选择性。但是由于其结构稳定性差，在膜污染及耐物理和化学清洗方面存在不足，因此需要更有效的清洗策略。本研究合成了具有核壳结构的PB@CTF立方晶，内核PB具有优异的光热转化能力，外壳CTF可提供光催化性能，且立方晶与GO间提供大尺寸水通道，从而解决了水渗透性和膜污染的问题。

图3. GO/PB@CTF复合膜连续催化分离性能

原文信息：

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0376738821010978?via=ihub

第一作者：

李贵亮 博士生

通讯作者：

刘富 研究员

工作单位：中国科学院宁波材料技术与工程研究所

通讯邮件：fu.liu@nimte.ac.cn

网址：https://membrane.nimte.ac.cn/