ACS Nano：利用贵金属原子介导的石墨烯纳米气泡阵列的仿生光叶用于CO2光还原

近年来，利用太阳辐射将二氧化碳（CO₂）还原为有用的化学品已成为应对温室效应的重要手段。与无机金属氧化物粒子相比，碳质材料(如石墨烯)具有优异的光吸收能力，然而，由于在控制带隙和优化驱动光还原过程的电子−空穴分离方面存在挑战，它们仍缺乏活性和选择性。

近日，普渡大学程佳瑞教授，武汉大学江浩庆报道了受天然植物叶片微妙结构的启发，通过氮掺杂制备了一种有序堆叠的石墨烯纳米气泡阵列，通过和贵金属原子配位，以模拟植物叶片的自然光还原过程。这种石墨烯超材料不仅模仿了叶片细胞的光学结构，有效地散射和吸收光，而且像植物中的叶绿素一样，通过氮配位的金属原子驱动CO₂还原。

文章要点

1）表征结果表明，氮掺杂石墨烯的禁带宽度可以通过取代掺杂位置上的不同贵金属原子来精确调整。而在石墨烯超材料的掺杂位上配位的贵金属原子不仅增大了光吸收体积，而且最大限度地提高了贵金属的利用率。

2）与Au原子配位的仿生光学叶超材料用于CO₂还原表现出高达11.14 mmol g_cat⁻¹ h⁻¹的CO产率和95%的选择性，是迄今为止所报道的碳基和金属基催化剂中性能最好的催化剂之一。此外，这种催化剂在低温下也保持了很高的性能，从而显示了这种仿生催化剂在极地地区减少温室气体排放的潜在应用。

参考文献

Shuailong Guo, et al, Bionic Optical Leaf for Photoreduction of CO₂ from Noble Metal Atom Mediated Graphene Nanobubble Arrays, ACS Nano, 2022

DOI: 10.1021/acsnano.1c04597

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c04597