厦门大学董全峰/陈嘉嘉今日Nature子刊：多层石墨烯负载单分散多酸团簇，高性能锂硫电池！

论文信息

第一作者：Jie Lei

通讯作者：董全峰教授、陈嘉嘉教授

通讯单位：厦门大学

DOI:10.1038/s41467-021-27866-5

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近年来，锂硫(Li–S)电池因其具有低成本、生态友好、极高的理论比容量1675 mAh g⁻¹等优点，而被公认为是下一代高能量密度储能系统的首选。其中，Li–S电池正极发生的氧化还原反应包含着各种关键的电催化过程，这些过程极大地影响着储能系统的性能。

图1. {Co₄W₁₈}/rGO复合材料的制备流程示意图及表征。

文章要点1：在本文中，作者开发出一种单分散分子簇催化剂复合材料({Co₄W₁₈}/rGO)，其由多酸([Co₄(PW₉O₃₄)₂]¹⁰⁻)骨架与多层还原氧化石墨烯共同组成。得益于界面电荷传输与不饱和钴位点的暴露，该复合材料表现出高效的多硫化物吸附，并有效降低多硫化物转化的活化能。

文章要点2：当在纽扣构型Li-S全电池中进行测试时，所制备出的{Co₄W₁₈}/rGO复合材料可助力Li-S电池表现出卓越的长期循环稳定性，在2C (i.e., 3.36Ag⁻¹)倍率下循环1000圈时，每圈的容量衰减率仅为0.015%。即便在硫负载高达5.6mgcm⁻²及E/S比为4.5μLmg⁻¹条件下，仍表现出高达4.55 mAhcm⁻²的面积容量。

文章要点3：更重要的是，以{Co₄W₁₈}/rGO复合材料作为双功能电催化剂的Li-S单电极软包电池在硫负载和E/S比分别为3.6mgcm⁻²和5μLmg⁻¹的情况下，于0.2C (i.e., 336mAg⁻¹)倍率下循环100圈后的比容量为800 mAh g⁻¹。

图2.多硫化物的吸附与转化反应。

图3. Li₂S沉积与氧化的双功能催化行为。

图4. 硫氧化还原反应的活化能曲线和动力学分析。

图5. 各种硫正极基Li–S电池的电化学性能。

参考文献

Jie Lei, Xiao-Xiang Fan, Ting Liu, Pan Xu, Qing Hou, Ke Li, Ru-Ming Yuan, Ming-Sen Zheng, Quan-Feng Dong, Jia-Jia Chen. Single-dispersed polyoxometalate clusters embedded on multilayer graphene as a bifunctional electrocatalyst for efficient Li-S batteries. Nature Communications. 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27866-5.