文章摘要
锂硫电池以其超高的理论能量密度和硫阴极的天然丰度、低成本、无毒等优点被认为是最有前途的新一代储能装置之一。然而，锂硫电池的商业应用仍然面临各种棘手的挑战。首先，硫及其固体放电产物（Li2S2/Li2S）的绝缘导致活性材料的利用率低。第二，阴极在放电过程后体积膨胀了80%，这对其结构稳定性产生了不利影响，中间多硫化锂很容易溶解到电解液中，从而触发“穿梭效应”这导致活性物质的损失、容量衰减快和库仑效率低。石墨烯作为高性能锂硫电池中容纳硫的主体材料，引起了人们极大的兴趣。石墨烯主体具有高比表面积、优异的导电性和优异的机械稳定性，可确保硫物种和集电器之间的良好电接触，并承受循环期间电极的体积应变。不幸的是，由于石墨烯片的开放二维（2D）平面结构，锂多硫化物仍然容易从阴极逸出。为了解决这个问题，各种具有独特结构和化学成分的石墨烯基材料已被试用作硫主体。
本文综述了三维石墨烯、表面化学修饰石墨烯、石墨烯基复合材料和石墨烯基柔性材料作为锂硫电池硫载体的研究进展。此外，作者还分析了石墨烯主体材料应用于高性能锂硫电池的挑战。本综述主要分为四个部分：
（1）作为硫主体的三维石墨烯材料：由二维石墨烯片组装而成的相互连接的三维多孔网络结构提供了一个半封闭的空腔来容纳硫及其放电产物，这在一定程度上抑制了锂多硫化物的扩散。
（2） 以表面化学修饰为硫主体的石墨烯材料：石墨烯表面亲水性官能团和掺杂的非金属或金属杂原子可以化学吸附极性多硫化锂。
（3） 作为硫主体的石墨烯基复合材料：在各种石墨烯基复合材料中，石墨烯通常起到导电和柔性基底的作用。其他组分，如其他类型的碳或金属化合物，在限制多硫化锂并推动其反应动力学方面可发挥重要作用。
（4） 柔性石墨硫电极：石墨烯优异的柔韧性和导电性使其及其复合材料在柔性锂硫电池方面具有广泛的应用前景。
石墨烯及其复合材料作为硫载体的优势在于：
(1)具有高的导电性以 及结构稳定性，能够有效提高活性物质利用率和 缓解放电过程中的体积膨胀；
(2)三维网络以及丰富的孔结构一方面可以加快电子转移和离子传输，另一方面可以对多硫化锂起到物理限域作用；
(3)表面官能团改性和杂原子掺杂，特别是金属单原子掺杂，能通过与多硫化锂之间的化学相互作用有效吸附多硫化锂，并加快其转化反应动力学；
(4)高导电性石墨烯与强极性金属化合物复合能够协同促进基底对多硫化锂的吸附能力与催化转化 能力；
(5)具有高的柔韧性以及易于组装的特性， 非常适合构筑柔性锂硫电池电极。
文章结论
石墨烯锂离子电池材料极高的电导率可以弥补硫颗粒导电性差的问题，因此石墨烯材料多被设计成负载硫单质的导电基体或者导电网络，比如石墨烯泡沫结构可实现石墨烯与硫在纳米尺度的均匀复合，能够为硫供应快速与高效的电子传输通道，同时纳米孔还能够有效束缚多硫化物。
锂硫电池由于其理论比容量、比能量高，原料价廉易得，在未来电化学储能领域中将极具竞争力，假如通过石墨烯的应用能够改善锂硫电池实际容量低、循环性能差和信率性能不佳等缺点，在不远的将来，锂硫电池的表现可能会给我们带来更多惊喜。
文章DOI: 10.3866/PKU.WHXB202101001
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