成果简介
本文，考纳斯理工大学Š. Meškinis等研究人员在《Applied Surface Science》期刊发表名为“Direct Graphene Synthesis on Si(100) by Inductively Coupled Plasma Beam Source”的论文，研究通过电感耦合等离子体束源在没有任何催化剂的情况下直接在 Si(100) 衬底上合成多晶石墨烯。研究了等离子体功率、甲烷气体流量、氢气流量、温度和时间对石墨烯层数和薄片尺寸、缺陷密度和表面形态的影响。考虑了普遍存在的缺陷类型。
由于直接合成的石墨烯的多晶性质，边界缺陷在大多数样品中占主导地位。然而，高甲烷气体流量、低合成时间和低合成温度有利于石墨烯的加氢。这些样品中普遍存在现场缺陷。发现应该优化合成功率、温度和时间以避免面外石墨烯生长。额外的氢气流有效地控制了石墨烯层数。探索了 D+D’ 和 D+D” 峰。据推测，D+D’峰主要与与石墨烯片中碳原子键合的氢原子相关的现场缺陷有关。结果表明，可见光下石墨烯的沉积是可行的。考虑了与石墨烯生长相关的主要物理和化学过程。观察到的结果可以通过石墨烯生长、氢蚀刻、氢化和热应力释放之间的竞争来解释。
图文导读
图1。通过 ICP 等离子体束源合成石墨烯的示意图。
图2。合成功率、时间和CH4流动对样品相结构和石墨烯厚度的影响。使用高度直方图估计的石墨烯厚度值位于右上角。
图3。使用 CH4 气体和CH4+H2气体混合物拉曼光谱参数合成的石墨烯层对合成时间的依赖性。
图4。合成温度、额外的氢气流量和时间对样品相结构和石墨烯厚度的影响。使用高度直方图估计的石墨烯厚度值位于右上角。
图5。使用甲烷和CH4+H2气体混合物拉曼光谱参数合成的石墨烯层对温度的依赖性。
图6。合成的石墨烯类型对生长温度和时间的依赖性（功率 300W，CH4 气体流量 10 sccm）。
图7。合成的石墨烯类型对功率和甲烷气体流量的依赖性（温度 900°C，沉积时间 15 分钟）。
小结
总之，通过电感耦合等离子体束源在没有任何催化剂的情况下直接在 Si(100) 衬底上合成多晶石墨烯。
揭示了等离子体功率、甲烷气体流量、氢气流量、温度和时间对石墨烯结构和表面形貌的影响。可以使用更短的合成时间或额外的氢气流量来减少石墨烯层数，优化合成功率和温度。确定通过降低合成功率或时间以及设置合适的甲烷气体流量或合适的合成温度来降低石墨烯缺陷密度。观察到，可以从CH4合成更少的缺陷密度降低的石墨烯层缩短合成时间。发现通过将额外的氢气流与较短的合成时间相结合，可以显着减少石墨烯层数而不会显着增加缺陷密度。发现石墨烯薄片的尺寸随着合成功率和时间的增加而增加。发现短合成时间或额外的氢气流与降低的沉积温度相结合有利于氢化石墨烯的生长。且使用高甲烷气体流量进行石墨烯合成会导致氢化石墨烯的生长，其中包含无定形碳。发现高合成功率、长生长时间和合适的沉积温度促进了离面石墨烯的形成。
对D+D’和D+D“峰”的分析表明，随着石墨烯层的增加，I(D+D”)/I(2D)比值降低，而I(D+D’)/I(2D)比值增加数字。据推测，D+D’峰主要与与石墨烯片中碳原子键合的氢原子相关的现场缺陷有关。同时，没有发现 D+D“峰强度与主要缺陷类型之间的关系。
工艺合成工艺条件对石墨烯结构的影响可以通过石墨烯生长、氢蚀刻加氢和热应力释放之间的竞争来解释。在氢化石墨烯的生长过程中，与碳原子和石墨烯片的氢键在氢蚀刻中占主导地位。现场缺陷在这些样品中的边界缺陷中占主导地位。通过提高合成温度来激活氢解吸和无氢石墨烯生长。边界成为石墨烯中普遍存在的缺陷类型。观察到热应力和增加的离子通量促进了面外石墨烯的生长。增加的石墨烯层数和氢化似乎有利于形成面外石墨烯。当使用相当高的合成温度、较短的沉积时间和较低的功率时，会沉积平面石墨烯。因此，可以生长氢化和无氢石墨烯，并且可以通过设置适当的合成条件来控制其薄片从平面到平面外的取向。
文献：https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2021.152265
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