惠州学院《Carbon》：硼掺杂多孔石墨烯，用于锂氧电池

成果简介

开发具有高氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）活性、低成本和丰富自然资源的先进催化剂阴极是提高可充电锂氧电池（LOBs）电化学性能的关键。杂原子掺杂的碳纳米材料作为具有改进电化学性能的LOB的阴极引起了极大的关注。本文，惠州学院Feng Xiao、Guocong Liu、华南理工大学徐建铁等研究人员在《Carbon》期刊发表名为“Highly boron-doped holey graphene for lithium oxygen batteries with enhanced electrochemical performance”的论文，研究一种将“废MnxOy ”转化为“催化宝藏”的方法，以合成多孔石墨烯和具有大量多孔结构和6at%高B掺杂水平的掺硼多孔石墨烯 (B-hG)。受益于大量的多孔结构和B 相关活性位点来加速 ORR 和 OER 动力学，所述B-HGS（如B-HG-700）的阴极显示了相当高的容量（19698mAhg-1）在100mAg-1以及超过 120次循环的长循环稳定性。实验结果和密度泛函理论计算表明，放电产物（例如，Li2O2）更喜欢在孔/边缘位置附近成核和垂直生长，这有利于形成相对孤立且分布均匀的 Li2O2。这种形成过程显着减少了Li2O2的团聚，并有效地提供了许多空间来容纳 Li2O2，从而导致增强的ORR和OER动力学。

图文导读

方案一。B-hG的合成过程及其作为LOB阴极的充电/放电过程的示意图。

图1。(a) MnO x -hG、(b) hG、(d) B-hG-600、(e) B-hG-700 和 (f) B-hG-800 的SEM 图像。(c-h) hG和B-hG-700的TEM图像。(i-l) B-hG-700 的 HAADF STEM 图像和 EDS 映射：(j) C、(k) O 和 (l) B。

图3。(a) 控制比容量为1000mA hg-1的初始放电/充电曲线和 (b) hG、B-hG-600、B-hG-700和B-hG-800阴极在 100 mAg-1 时的完全放电曲线。(c-d) 不同电流密度和在1000 mA g -1下测量B-hG-700的放电/充电曲线，受控比容量为1000mAhg-1。(e) 在1000mA g -1下在 2 V 和 5 V 之间测量hG、B-hG-600、B-hG-700 和 B-hG-800 阴极的    端电压

图4。（a）初始充放电曲线，（b）中异位X射线衍射图案和（C-F）在B-HG-700阴极的四个阶段（I-IV）的SEM图像。(g) B-hG-700中常见（左）和多孔（右）部分的 Li2O2生长机制示意图。

图5。(a) O2在各种B活性位点（BC3、BC2O和 BCO2）和Li在相应的B吸附O2活性位点上的结构模型及其吸收能。(c-e) ORR 期间各种 B 活性位点的自由能变化。符号*表示吸附在催化剂表面的中间物质。(f)在BC2O结构上形成Li2O2的机理说明

小结

本研究不仅展示了一种用于 LOB 的高活性阴极催化剂，而且还为合成具有高掺杂水平的其他杂原子掺杂碳作为高性能储能设备的电极提供了一种有效的策略。

文献：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.12.061