湘潭大学ACB:石墨烯量子点改性氧空位Bi2WO6,光催化CO2还原!

由太阳能驱动的CO2还原转化为可持续的碳氢燃料,是缓解能源危机和全球变暖的一个极具前景的策略。近年来,科研人员一直致力于开发高效的可见光驱动催化剂,目前已有100多种类型的光催化剂用于CO2转化。然而,大多数的光催化剂在可见光下仅表现出有限的催化活性。较弱的光收集能力和低电子空穴分离效率,仍然是高效光催化剂设计中有待解决的重要问题。

湘潭大学ACB:石墨烯量子点改性氧空位Bi2WO6,光催化CO2还原!

第一作者:熊绍锋
通讯作者:刘平乐、熊绍锋
通讯单位:湘潭大学
DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121026

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由太阳能驱动的CO2还原转化为可持续的碳氢燃料,是缓解能源危机和全球变暖的一个极具前景的策略。近年来,科研人员一直致力于开发高效的可见光驱动催化剂,目前已有100多种类型的光催化剂用于CO2转化。然而,大多数的光催化剂在可见光下仅表现出有限的催化活性。较弱的光收集能力和低电子空穴分离效率,仍然是高效光催化剂设计中有待解决的重要问题。

湘潭大学ACB:石墨烯量子点改性氧空位Bi2WO6,光催化CO2还原!

图1.GQDs, GQDs/BWO和GQDs/BWO6-x的制备流程示意图及微观结构表征。

文章要点1:在本文中,作者开发设计出一种由表面氧空位(Vo)和石墨烯量子点(GQDs)共修饰的Bi2WO6催化剂(GQDs/BWO6-x);其光催化CO2还原为CO的转化率为43.9 μmol g-1 h-1,是纯Bi2WO6 (BWO)的1.7倍。

文章要点2:研究发现,GQDs/BWO6-x上的光生电子具有比BWO (2.7 ns)更长的平均荧光寿命(3.3 ns),这意味着GQDs/BWO6-x可表现出更高的电子-空穴分离效率。

文章要点3:密度泛函理论(DFT)计算表明,GQDs/BWO6-x中的电子从Vo远程原子流向Vo相邻原子,而不是局限在GQDs分子中;能垒计算结果表明*COOH可以很容易地转化为*CO,为限速步骤(GQDs/BWO6-x为0.16 eV,BWO为1.12 eV)。

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图2. GQDs, GQDs/BWO和GQDs/BWO6-x的XRD和光谱学表征。

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图3. GQDs, GQDs/BWO和GQDs/BWO6-x的光电特性与能带结构。

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图4. 光催化CO2还原性能。

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图5. 原位表征及能级与态密度计算。

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图6. 反应自由能计算与光催化机制分析。

参考文献

Shaofeng Xiong, Shundong Bao, Weian Wang, Jian Hao, Yu Mao, Pingle Liu, Yanping Huang, Zhengkang Duan, Yang Lv, Donghong Ouyang. Surface oxygen vacancy and graphene quantum dots co-modified Bi2WO6 toward highly efficient photocatalytic reduction of CO2. Appl. Catal. B Environ. 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121026.

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