光不仅携带能量，也携带相应的动量。光与物质相互作用时可以产生动量交换，从而对物质施加一定的作用力。光镊（optical tweezers）就是基于这一原理所发明的技术，可用于对微观物体（如细菌，病毒，生物大分子，纳米颗粒等）进行无直接物理接触的操纵和控制，因此在诸多领域具有广泛的应用。光镊技术的主要发明人Arthur Ashkin于2018年被授予诺贝尔物理学奖。
传统的光镊技术是基于将激光束聚焦在很小的尺度，从而在焦点处产生极强的光场梯度。微观物体在这样的强梯度光场内会感受到相应的光场梯度力。如果微观物体具有正的极化率，作用在该物体上的光场梯度力会将其拉至焦点中心处并捕获。相反，如果该微观物体具有负的极化率，其在焦点附近受到的光场梯度力则会将其排斥至焦点区域之外。
作用在微观物体上的光场梯度力的大小与光场梯度基本成正比。其它条件不变的前提下，激光焦点越小，光场梯度力越强。但由于衍射极限的限制，激光束焦点不能无限缩小。因此在可接受的激光功率范围内，基于聚焦激光束而产生的光场梯度力有理论上限，无法对很多纳米尺度的微观物体进行有效操控。为解决这一根本问题，科研人员在近些年研发出了基于等离子激元结构的光镊（plasmonic tweezers）。等离子激元结构可以突破光的衍射极限，将光场局限于远小于其波长的尺度内，从而大幅度（在数量级上）提高光场梯度及相应的光场梯度力。在实验上，等离子激元光镊技术已可以对10纳米尺度的微观物体进行可靠的捕获及操控。
虽然理论上可以在任何波长范围开发光镊技术，传统的光镊技术及近些年发展的等离子激元光镊技术都是基于可见或近红外波段的激发光源来产生光场梯度力。目前在实验上还没有中红外至太赫兹波段的光镊技术。对于基于聚焦激光束的光镊技术来说，衍射极限是光镊性能的根本限制因素，因此光源波长越短，越容易缩小焦点，从而产生越强的光场梯度力。在这一点上，利用更长波长的光源没有优势。等离子激元光镊虽然不受衍射极限制约，但这一技术的发展目前大多基于金属等离子激元结构，其对光场的超衍射极限的局限能力也是在可见光至近红外光波段较强。
近年来，基于石墨烯的等离子激元结构展现出了良好的特性及广阔的应用前景。与金属等离子激元结构相比，石墨烯等离子激元结构有三大优势：（1）在中红外至太赫兹波段对光场有极强的局限增强能力，（2）谐振频率可实时调节，（3）较低损耗，因此更适合实现在中红外波段（甚至太赫兹波段）工作的等离子激元光镊技术。由于石墨烯等离子激元谐振频率可随石墨烯载流子浓度实时调节，基于石墨烯等离子激元的光镊技术对微观物体的操控可更加灵活自如。另外，相比可见和近红外波段，中红外波段也具有独特的科学意义和应用前景。
图1 （a）石墨烯等离子激元光镊示意图。图中石墨烯纳米带为中红外等离子激元谐振腔。（b）二氧化硅在中红外波段介电常数频谱及二氧化硅微粒的极化率频谱。作为比较，虚线代表材料折射率恒为2.5的微粒的极化率。
纽约州立大学布法罗分校的刘强课题组提出并系统分析了用基于石墨烯的中红外等离子激元光镊可以对由色散材料构成的微观物体施加可实时调节的双极性光场梯度力，从而对其进行分类捕获、筛选、分馏等纳米尺度操控的设想。如图1所示，由于很多物质（材料）在中红外波段都具有可以与光直接耦合的光学声子或分子振动模式，这些物质的介电常数因此在中红外具有很强的色散。而介电常数的强色散会导致微观物体的极化率的强色散，进而使得这些物体所受光场梯度力的大小甚至方向都可随光的频率调节而发生显著的改变。结合超强光场梯度及较宽频率可调范围，石墨烯中红外等离子激元光镊可在纳米尺度物体上施加足以对其进行可靠操控的光场梯度力，并且可以实时根据需要在吸引力和排斥力间任意切换（见图2）。
图2（a）具有极化率色散的纳米微粒所受光场梯度力的x分量随纳米颗粒位置（x坐标）及光源频率的变化的仿真结果。（b）具有极化率色散的纳米微粒所受光场梯度力的z分量随纳米颗粒位置（x坐标）及光源频率的变化的仿真结果。仿真模型中假设该纳米颗粒直径为8纳米，位于石墨烯纳米带上方6纳米处（见图1，d= 6 nm）。
此外，研究人员指出如果系统中存在不同种微观物体，其物质组成的不同会导致其极化率色散频谱的差异。因此，通过调节石墨烯等离子激元光镊的谐振频率（及激发光源频率），可以有选择地只捕获某些特定的微观物体而排斥其余，从而可以实现对不同种微观物体的分类捕获、筛选、分馏等纳米尺度精密操控。研究人员通过仿真发现这种选择性不仅适用于不同物质组成的微观物体，还可以用来区分有微小差别的同种微观物体，如物体表面有无少量附着物（如图3所示）。
图3（a）石墨烯中红外等离子激元光镊对不同种微观物体进行有选择地筛选操控的示意图。（b）石墨烯中红外等离子激元光镊对具有微小差别（有无一层表面纳米薄膜）的同种微观物体进行有选择地筛选操控的示意图。此选择性由通过同步调节石墨烯载流子浓度（费米能级）及光源频率实现。
此项理论研究阐述了基于石墨烯的在中红外波段工作的等离子激元光镊所可能具备的独特功能，性能优势和应用前景，并对进一步在实践中开发这一技术提供了依据和参考。
相关工作以“Dynamically Reconfigurable Bipolar Optical Gradient Force Induced by Mid-Infrared Graphene Plasmonic Tweezers for Sorting Dispersive Nanoscale Objects”为题在线发表在Advanced Optical Materials上。
论文信息
Dynamically Reconfigurable Bipolar Optical Gradient Force Induced by Mid-Infrared Graphene Plasmonic Tweezers for Sorting Dispersive Nanoscale Objects
Puspita Paul, Peter Q. Liu
Advanced Optical Materials
DOI: 10.1002/adom.202101744
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adom.202101744
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