刘睿/张其春合作CEJ：碳管/石墨烯异质结，高性能氧电催化！

论文信息

第一作者：Jing Zhao
通讯作者：刘睿教授、张其春教授
通讯单位：同济大学、香港城市大学

DOI: 10.1016/j.cej.2021.133730

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电化学转化系统和能源储存器件对于满足全球不断增长的能源需求具有重要意义，其中优异的析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)催化剂作为金属空气电池的空气阴极是非常必要的。然而，缓慢的ORR和OER动力学极大地限制了其实际应用，该过程被认为是由复杂的四步电子转移和两个含氧反应中的多个氧中间体(*OOH、*O和*OH)造成的。

图1. N-SMCTs@N-rGO的制备流程与微观形貌表征。

文章要点1：在本文中，为了加速无金属碳催化剂缓慢的氧还原/析氧反应(ORR/OER)动力学，作者将N掺杂亚微米碳管(N-SMCTs, 电子给体)和N掺杂还原氧化石墨烯(N-rGO, 电子受体)进行原位耦合，成功设计出一种电化学活性/活性界面促进ORR/OER动力学。

文章要点2：研究发现，所制备出的N-SMCTs@N-rGO表现出优异的ORR/OER双功能催化活性与稳定性(E_1/2 of 0.87 V for ORR, η₁₀ of 351 mV for OER)，而且以该催化剂为电极组装出的锌空气电池具有高达126 mW cm⁻²的峰值功率密度和循环稳定性。

文章要点3：密度泛函理论(DFT)揭示出一种双位点机制：N-SMCTs中石墨-N附近的碳是*OOH中间体的活性位点，而N-rGO中吡啶-N附近的碳有利于*O/*OH中间体的吸附。

图2.N-SMCTs@N-rGO中活性/活性界面的表征。

图3. N-SMCTs@N-rGO催化剂的ORR性能表征。

图4. N-SMCTs@N-rGO催化剂的OER性能表征。

图5. 密度泛函理论计算揭示双位点协同机制。

图6. N-SMCTs@N-rGO和Pt/C+IrO₂催化剂的锌空气电池性能。

参考文献

Jing Zhao, Qianqian Li, Qichun Zhang, Rui Liu. Carbon tube-graphene heterostructure with different N-doping configurations induces an electrochemically active-active interface for efficient oxygen electrocatalysis. Chem. Eng. J. 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133730.