氢能在未来绿色新能源开发中占据极其重要的核心地位。通过电解水制氢成为未来最有效的制氢方法。电解水反应由析氢反应(HER)和析氧反应(OER)共同组成。由于目前大多数OER催化剂只能在碱性条件下稳定工作,高效碱性析氢催化剂的开发更受重视。碱性条件下的HER反应要求水分子必须先在催化剂表面发生吸附解离,形成吸附态的H*和OH*。由于水的解离常数很低,因而阻碍了HER反应的进行。
近日,深圳大学刘剑洪、张黔玲课题组报道了一种新型的析氢催化剂制备策略。通过改变Ru前驱体与ZIF-8的结合模式联合高温热解的方法,成功将Ru负载于石墨烯上并实现形态分布调控。结果表明,Ru单原子+纳米颗粒结构能够有效促进水分子的解离,从而提升其碱性析氢性能。该工作发表在国产顶级期刊Sci. China Chem.上,第一作者为深圳大学硕士研究生陈志达,通讯作者为叶盛华博士、张黔玲教授、欧阳晓平院士、孙学良院士以及刘剑洪教授。
本文要点
要点1. 以石墨烯作为载体,首先将ZIF-8生长于石墨烯表面。Ru3+离子通过离子交换作用锚定于ZIF-8的骨架中,而Ru(acac)3分子主-客体作用被封装锚定于ZIF-8的孔道中。高温热解后,ZIF-8与石墨烯融为一体,从而使Ru被还原且负载于石墨烯上。
要点2. 通过调节Ru前驱体的作用模式可以调控Ru在石墨烯上的形态分布。通过离子交换作用锚定Ru最终形成Ru单原子+纳米颗粒结构,而通过主-客体作用被封装锚定的Ru只能形成Ru单原子结构。
要点3. Ru纳米颗粒有助于水分子解离,而Ru单原子则是氢原子吸附和还原的合理位点。得益于Ru单原子与纳米颗粒的协同作用,得到的Ru SASs+NPs/NG表现出最好的碱性HER性能。
这项研究为设计高性能HER电催化剂提供了一种独特的策略。
Zhida Chen et al. Rational design of Ru species on N-doped graphene promoting water dissociation for boosting hydrogen evolution reaction
DOI:10.1007/s11426-021-1163-7
http://engine.scichina.com/doi/10.1007/s11426-021-1163-7
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