ACS Nano: 用于电化学还原氮为氨的石墨烯衍生物的合理设计

将氮转化为氨为生产肥料前体和高效能源载体提供了一种可持续且环保的方法。由于能量密度大和重量氢含量高,NH3 被认为是合适的下一代能量载体和液体燃料。然而,氮还原反应(NRR)生产氨的效率低、速度慢是目前的瓶颈,无法使其成为传统的 Haber-Bosch 氨生产工艺的替代方案。催化剂(包括光电催化剂和电催化剂)的合理设计和工程是提高NRR效率和充分发挥其性能的关键挑战。

将氮转化为氨为生产肥料前体和高效能源载体提供了一种可持续且环保的方法。由于能量密度大和重量氢含量高,NH3 被认为是合适的下一代能量载体和液体燃料。然而,氮还原反应(NRR)生产氨的效率低、速度慢是目前的瓶颈,无法使其成为传统的 Haber-Bosch 氨生产工艺的替代方案。催化剂(包括光电催化剂和电催化剂)的合理设计和工程是提高NRR效率和充分发挥其性能的关键挑战。

有鉴于此,印度理工学院Kolleboyina Jayaramulu和捷克帕拉茨基大学Radek Zbořil等人,重点介绍了石墨烯基体系和石墨烯衍生物作为NRR催化剂的最新进展。

本文要点

1首先,简要讨论了 NRR 生产氨的历史、基本机制和重要性。还概述了表面功能化、缺陷和杂化结构(单原子/多原子以及复合材料)如何影响N2转换效率。通过理论模拟和基于机器学习的性能预测方法的相关例子,强调了石墨烯和石墨烯衍生物作为NRR催化剂的潜力。此外,还总结了环境催化NRR的关键优势、缺陷和与主要科学技术突破相关的挑战。

2尽管在石墨烯基材料的设计和制造方面已经取得了很大进展,但该领域仍处于起步阶段,需要发展经济上可行的、高质量石墨烯的大规模合成。要使石墨烯基催化剂用于NRR的商业用途,需要提高收率和法拉第效率。然而,值得注意的是,石墨烯基催化剂的产率比其他催化剂更高。通过设计具有更多氧化还原活性位点和更好稳定性的材料来提高法拉第效率,将导致开发出既高产又具有商业用途法拉第效率的催化剂。

3目前许多因素限制了石墨烯基材料用于电化学固氮以商业化生产氨的实施:(a)材料的有限可用性限制了石墨烯及石墨烯基材料的商业应用。(b)限制石墨烯实施速度的另一个重大市场障碍是存在更便宜、已建立的替代材料(尽管效率低下)。 (c)必须考虑的另一个因素是有效的运输和储存设施。(d)通过理论和实验相结合的方法,对催化剂的氮还原反应机理进行详细研究,有利于更好地设计电极。(e)除提高氮还原反应的选择性和抑制竞争性析氢反应以提高法拉第效率外,还应开发对氮溶解度大得多的电解质。(f)首要目标是排除氨生产过程对环境的影响,制定标准化的实验方法,改进现有的生产氨检测方法。(g)石墨烯基催化剂存在产率低的问题,但法拉第效率较高。通过在碳基体中引入氧化还原活性物质,提高石墨烯基催化剂的产率,以实现高法拉第效率和高产率的同步实现。

ACS Nano: 用于电化学还原氮为氨的石墨烯衍生物的合理设计

参考文献:

Mandira Majumder et al. Rational Design of Graphene Derivatives for Electrochemical Reduction of Nitrogen to Ammonia. ACS Nano, 2021.

DOI: 10.1021/acsnano.1c08455

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08455

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