成果简介
由于锌在水基体系中的二价性质、高丰度和稳定性，水性锌离子混合超级电容器（ZHSC）引起了相当多的关注。通过集成电池型电极和电容型电极，可以同时实现高能量密度和极好的功率输出。然而，仍然存在许多问题，包括但不仅限于析氢反应、枝晶生长和低温下的显着容量损失。
本文，中国科学技术大学闫立峰教授课题组在《Adv. Sustain. Syst》期刊发表名为“Flexible Quasi-Solid-State High-Performance Aqueous Zinc Ion Hybrid Supercapacitor with Water-in-Salt Hydrogel Electrolyte and N/P-Dual Doped Graphene Hydrogel Electrodes”的论文，研究将N，P双掺杂的石墨烯水凝胶正极与锌负极和聚丙烯酸钾/羧甲基纤维素钠双网络水凝胶（PAAK/CMC）包裹的乙酸基“盐包水”电解质相结合，组装了高性能的柔性锌离子混合电容器。
拉曼分析表明，相对于稀的1M Zn(CH3COO)2，引入具有高溶解度的CH3COOK来“锁住”自由的水分子，高浓度混合乙酸基电解质中的自由水的活性得到有效抑制，进而拓宽了电压窗口。考虑到高浓度电解质带来的粘度增大及导电率降低问题，通过在氧化还原石墨烯中掺杂N，P原子来提高电极比电容和电子转移能力，同时提高了锌离子混合电容器的循环倍率性能。由于双网络凝胶的高强度力学性能，组装的柔性锌离子混合电容器即使在弯曲（180°）和挤压条件下，该器件也能在不牺牲电容的情况下工作，展现出了极具潜力的柔性器件应用。该柔性锌离子混合电容器从工作电压窗口，能量密度，倍率性能以及工作温度范围等多方面得到了提升，在柔性电子产品应用中极具优势。
图文导读
图1、ZHSC的器件结构和工作机制示意图。
图2、a) N/P共掺杂石墨烯水凝胶的反应示意图；高分辨率 b) N1s 和 c) XPS 调查光谱的 P2p。
图3、a) 拉曼光谱，b) 电压窗口，c) -70 至 70 °C的差示扫描量热法 (DSC) 曲线，以及 d)在1m Zn(CH 3 COO) 2和不同 CH 3的开放气氛下的重量保留COOK 浓度。
图4、a) CV 曲线，b) GCD 曲线，c) 比电容，以及 d) 基于NP-rGO 的水性ZHSC的 EIS，使用1mZn(CH 3 COO) 2和28mCH3 COOK；e) 装置的电化学反应动力学；f) 从 5到50mVs-1的扩散贡献和电容贡献。
图5、a) 柔性准固态ZHSC结构示意图；b) CV 曲线和 c) 柔性 ZHSC 的比电容；d) 柔性 ZHSC与报告的柔性器件的Ragone 图；e) 柔性 ZHSC在 8000 次循环期间在5Ag-1下的循环稳定性和库仑效率；f)柔性 ZHSC在10mVs-1下的CV 曲线和 g) 在1Ag-1下的比电容；h) 不同弯曲条件下柔性 ZHSC 的图像。
图6、a) 10mVs -1下的CV曲线，b) 1Ag-1下的比电容和 c) 柔性ZHSC在1525和65 °C 下的EIS；d) LED和并联的计时器由冰中的单个柔性ZHSC供电。
小结
这项工作为组装具有更宽电压窗口、减缓枝晶生长和宽工作温度范围的高性能水性和柔性准固态ZHSC开辟了一条新途径，这证明了更高的实际应用可能性归因于使用低成本的盐包水电解液。
文献：https://doi.org/10.1002/adsu.202100191
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