成会明院士AM综述：石墨烯负载的原子分散金属作为双功能催化剂用于基于转化反应的下一代电池的研究进展

基于转化反应的下一代电池，包括水系金属-空气电池、非水碱金属-O₂和-CO₂电池、碱金属硫化物电池和碱金属离子电池，引起了人们的极大兴趣。然而，活性物质的低效可逆转化严重限制了它们的应用。目前，迫切需要开发双功能催化剂来加速放电和充电过程中的转化反应动力学。石墨烯或类石墨烯碳负载的原子分散金属催化剂（G-ADMC）已被证明在各种电催化反应中表现出优异的活性，是很有前途的候选催化剂。与仅在一个方向上需要高活性的用于催化的G-ADMC不同，用于可充电电池的G-ADMC应该在放电和充电方面均可提供高活性。

基于此，清华大学深圳国际研究生院周光敏，成会明院士总结了基于转化反应的新一代充电电池双功能G-ADMC的设计和制备的研究进展。

文章要点

1）基于转化反应的下一代充电电池，包括水系铝-空气电池（AABs）和锌-空气电池（ZABs）、碱金属-O₂和-CO₂电池、碱金属硫化物电池和碱金属离子半电池被认为是很有前途的用于大规模储能应用的候选电池技术。这些电池的高电化学性能是由高反应动力学决定的，而高反应动力学定性地依赖于高结构稳定性、导电性和离子扩散动力学。此外，较高的反应动力学导致活性物质在放电和充电过程中的可逆转化程度高，电压间隙小。与传统的结构稳定性、电导率和离子扩散速率不同，活性物质的回收程度和可逆转换反应的往返能量效率可以用来定量研究电化学性能。作者将对这些电池的工作原理和特点进行了简要的概述，并分析每个电池系统中限制可逆转换动力学的主要因素。

2）新型转化型活性剂存在的严重问题刺激了ADMC的发展，特别是G-ADMC具有较大的表面积和优良的电导率，G-ADMC体系的催化活性由其形貌、活性位点数量和固有活性决定，本征活性在动力学中起着关键作用，而其在很大程度上取决于其原子结构。因此，金属原子的构型、配位环境和数量对G-ADMC的固有活性起着至关重要的作用。作者接下来总结了G-ADMC的原子结构和固有活性之间的关系。

3）开发具有高双功能活性、比表面积大、电导率高的新型催化剂材料是实现基于转换反应的下一代高性能可充电电池的关键。在这方面，近年来人们设计和报道了诸多新型G-ADMC作为潜在的催化剂材料。作者重点总结了基于可逆转换反应的可充电电池双功能G-ADMC材料的发展机遇、指导方针和挑战。

4）作者最后指出，尽管最近人们已经取得了一些进展，但目前用于高性能可充电电池的双功能G-ADMC的研究仍然效率低下，而且耗费大量的时间和资源。在未来的研究中，该研究需要聚焦机器学习、本征活性、集成、精确合成、几何结构和原位/operando表征等六个方面。

参考文献

Biao Chen, et al, Graphene-Supported Atomically Dispersed Metals as Bifunctional Catalysts for Next-Generation Batteries Based on Conversion Reactions, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202105812

https://doi.org/10.1002/adma.202105812