第一作者：任一帆
通讯作者：马杰、李新贵
通讯单位：同济大学环境学院
论文DOI：10.1016/j.mtchem.2021.100603
研究背景
自2004通过机械剥离的方式制备出来，石墨烯凭借其独特的结构和优异的特性已经在多领域取得了辉煌的成就。层次分明的多孔结构、高比表面积和丰富的表面含氧基团使其成为优异的水净化材料。然而，直接使用纳米级石墨烯粉末作为水净化剂会不可避免地遇到许多挑战，如团聚严重，回收困难，生态风险等。为有效缓解这些问题，通过相互作用将石墨烯粉末组装成宏观结构是最佳的选择，如1维纤维，2维薄膜，3维凝胶。这些宏观结构继承了石墨烯的固有性质，在水处理中展现出巨大的潜力。目前，虽然已有较多关于石墨烯材料在不同环境领域应用的综述，但是全面介绍不同维度石墨烯结构的设计合成以及在水环境中去除污染物的相关综述较少。本文从不同维度石墨烯结构的制备工艺和结构特点出发，系统总结了其在吸附和膜分离领域去除水中有机污染物的应用进展和机理探究，并进行了相应的展望，相关综述发表在国际期刊Materials Today Chemistry。
本文亮点
- 综述了近年来多维石墨烯材料的发展趋势
- 讨论了石墨烯及其衍生物的性质和制备技术;
- 系统介绍了多维石墨烯材料的合成过程;
- 综述了多维石墨烯在吸附与膜分离领域的性能及机理;
- 总结并展望了该领域的研究方向和可预见的挑战。
图文导读
3.1 石墨烯的物理化学性质
石墨烯为平面二维层状结构，通过σ-和π-键形成六方蜂窝状晶格，只有一个原子厚度。单层石墨烯独特的平面结构和几何形状使其具有优异的机械和物理化学性能。石墨烯是已知最小的无机纳米材料之一，其强度是世界上最好的钢的100倍。石墨烯具有良好的光学透明度，导热性以及电导性。石墨烯的厚度仅为0.334 nm，其理论比表面积高达2630 m2 g-1，高于活性炭和碳纳米管。较高的比表面积可以为吸附提供大量的位点，显著提高石墨烯对污染物的去除性能。增加石墨烯的含氧量可以得到氧化石墨烯，含氧官能团的存在使氧化石墨烯在水中具有分散性强、溶解度高、表面功能化等诸多优点，从而扩展了氧化石墨烯对水中污染物的去除性能。
3.2 不同维度石墨烯结构的制备工艺
文中详细介绍了不同维度石墨烯结构的制备工艺。石墨烯的制备方法包括机械剥离、化学剥离、氧化石墨烯还原、化学气相沉积(CVD)、SiC外延生长等方法。通过多方面评价，液相剥离和氧化石墨烯还原在成本、可扩展性、工艺条件和收率等方面都具有较好的表现，因此具有较高的商业应用潜力。
石墨烯纤维(GFs)是一种新型的一维宏观石墨烯基材料，具有优异的力学、电学和热学性能，由Gao于2011年首次制备。GFs作为一种重要的碳纤维类型已经引起了广泛的关注。近年来设计了许多合成方法和技术，如氧化石墨烯液晶相的湿法纺丝、尺寸限制水热法、CVD辅助工艺等新方法，以获得最佳的电导率和机械强度。
由于尺寸和厚度可调、表面特性优良、传质效率高，石墨烯薄膜被认为是解决水资源和污染问题的新一代发展趋势。目前制备石墨烯膜的常用方法有过滤辅助法、逐层自组装法、铸造/涂层组装法和电泳沉积法等。
三维石墨烯结构可分为水凝胶、气凝胶、海绵、泡沫等。近年来致力于探索不同的合成方法，制备由不同形式、结构和性能组成的三维石墨烯结构。主要的合成工艺包括自组装、模板辅助法、3D打印技术等新方法。
3.3 多维石墨烯结构在环境领域的应用
多维石墨烯结构对水环境中的有机污染物具有高效的去除性能，在吸附和膜分离领域有着广泛的应用。文中详细介绍了近年来具有代表性的研究结果，从吸附量，水通量以及排斥率总结了不同维度石墨烯材料对有机污染物的去除性能。此外，总结了污染物去除过程中的吸附和膜分离机理。其中吸附机理包括π-π相互作用、氢键、静电相互作用、疏水作用等。而膜分离机理包括层间距调控、孔隙（缺陷）以及表面含氧官能团。
总结与展望
本文从维度(0-3D)和污染物去除技术(吸附和膜分离)出发，列举了近年来石墨烯材料对OCs的去除研究进展，详细描述了其去除效率及相应的去除机理，为该领域的研究提供指导和思路。尽管已经取得了非凡的进展，但仍有一些关键问题和挑战需要解决，以最大限度地发挥宏观石墨烯基材料的潜力，并将其应用于水净化：
a.从“材料基因组计划”的角度出发，迫切需要建立不同维度的石墨烯材料制备方法基因库。
b.有必要将传统的单污染物模型转化为多污染物模型，综合评价石墨烯材料的环境性能，探索其在复杂多污染物组分中的行为。
c.高效分离和再生先进石墨烯材料从而防止二次污染物的产生越来越重要。
d.将石墨烯材料推向中试水平或实际污水处理应用是非常必要的。此外，还应开展更多的研究，了解其暴露于环境的毒理学效应和对人类健康的潜在风险，为石墨烯材料的实际应用提供理论支持。
论文连接：https://doi.org/10.1016/j.mtchem.2021.100603
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