南京大学物理学院张翼课题组在外延石墨烯上直接观测到杂质诱导的全域谷间散射效应

近日，南京大学物理学院、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心的张翼教授课题组采用变温角分辨光电子能谱（ARPES）首次在外延石墨烯表面直接观测到了杂质诱导的全域谷间散射效应。

二维材料表面的电子散射会导致许多奇特的量子现象，比如弗里德振荡，表面波，驻波等。同时石墨烯中杂质或缺陷引起的散射过程在输运性质中起着关键作用。理论上预言，在转变温度以下，无序杂质可以通过电子媒介的相互作用驱动石墨烯形成新的六边形超晶格有序态[Solid State Commun. 2009, 149, 1499−1501.]。但对于石墨烯上无序杂质诱导的此种超晶格有序态实验上还并未有观测到。基于此，张翼教授课题组利用角度分辨光电子能谱(ARPES)，在临界温度(34 K)下，直接观测到了SiC(0001)衬底上外延得到单层和双层石墨烯在吸附杂质之后显示出全域化弹性谷间散射和量子干涉现象。通过杂质诱导的谷间散射可以将布里渊K/K’点的两套不等价的狄拉克锥折叠到布里渊区中心，进而形成新的折叠狄拉克锥，如图1所示。此时，布里渊区中心谷间散射产生的狄拉克电子由于杂质干扰引起晶格对称性破缺而导致手性的缺失，使得ARPES获得的狄拉克锥等能面信号强度呈现均匀的分布，如图2所示。进一步结合低温扫描隧道显微镜，还直接观测到了在石墨烯表面杂质诱导的超晶格结构。此外，通过温度依赖的ARPES测量表明狄拉克电子对单层和双层石墨烯杂质散射的量子干涉模式具有明显的热抑制效应，新形成的狄拉克锥会随着温度升高出现各向异性的劈裂，并且在高于34 K的时候消失，如图3所示。这说明随着样品温度的升高，全域的谷间散射逐渐转变为局域的谷间散射。该研究结果表明，杂质引起的电子散射和干涉可以有效地调节石墨烯的狄拉克能带。

该工作由南京大学物理学院张翼课题组与多个研究团队合作完成。张翼教授课题组负责课题构思、实验设计、样品制备和ARPES的表征；南京大学物理学院张海军教授课题组提供理论计算；苏州纳米所李坊森研究员课题组负责低温扫描隧道显微镜的表征。南京大学物理学院王灿博士后为该论文的第一兼通讯作者，张翼教授为共同通讯作者。南京大学为该论文的第一单位。

相关研究成果以“Direct Observation of Global Elastic Intervalley Scattering Induced by Impurities on Graphene”为题于2021年9月27日在线发表在《Nano Letters》期刊上（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02714）。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省“双创计划”、江苏省博士后创新计划等经费的支持。该工作同时还得到了南京大学固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心的大力支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02714

图1.（a-b）ARPES观测到单层和双层石墨烯由于谷间散射导致在Γ点出现复制的狄拉克锥。（c）在Γ点的能量分布曲线。（d）谷间散射导致布里渊区折叠示意图。

图2. ARPES获得单层和双层石墨烯在K点和Γ点的等能面。

图3. 变温ARPES获得的单层和双层石墨烯折叠狄拉克锥随温度的演化关系。