石墨烯最新Science

▲第一作者：Peter Rickhaus

通讯作者：Peter Rickhaus

通讯单位：瑞士苏黎世联邦理工学院

DOI: https://doi.org/10.1126/science.abc3534

背景介绍

费米面嵌套是指电子和空穴费米面在平移下通过嵌套波矢Q相互映射。由于嵌套对于电子和空穴的相干叠加具有较小的带能代价，因此有利于电子和空穴相互作用驱动的断对称态。将两个由波矢Q嵌套的费米面混合，得到波长为2p/Q的密度波(DW)阶。在关于DW态的开创性理论工作中，半填充带中的类自旋之间发生嵌套，相互作用是晶格介导的，DW伴随着晶格畸变。电子间的库仑相互作用也有利于DW态，在这种情况下，晶格畸变只起寄生作用，因此DW通常被称为激子绝缘体。这一术语是由玻色子电子-空穴对态的凝聚而来的。在1T-TiSe₂、Sb纳米片和高磁场下的双量子阱中已经报道了平衡激子凝聚的证据。此外，在较大的层间偏压作用下，在MoSe₂/WSe₂异质结构的准平衡激态凝聚方面也取得了显著进展。相关的电子空穴态由于其丰富的本征物理和与超导电性的密切关系而继续受到关注。扭曲范德华材料，包括扭曲双层石墨烯和扭曲双双层石墨烯(TDBG),已被证明可以设计出有利于强相关电子态的莫尔(moiré)波段。当扭曲角度接近1°时，石墨烯多层膜提供了一个了解电子相关物理的窗口。在本研究中，作者试图寻求实现既嵌套又相对狭窄的电子-空穴带。

本文亮点

1. 本工作研究了TDBG在中间扭转角下的性质，其中层耦合强到足以形成莫尔带，但弱到足以保留解耦双分子层的极化率。

2. 本工作设计了TDBG扭曲到2.37°的相关电子空穴态的发现。在这个角度上，moiré态保留了它们独立的双层特征，允许它们的双分子层投射分别被门控制。利用这个性质，可以在窄的孤立电子和具有良好嵌套性质的空穴带之间产生能量重叠。

3. 本工作的测量结果揭示了费米面重构后有序态的形成与密度波态一致。这种状态可以在不引入化学掺杂剂的情况下进行调节，从而可以研究相关的电子空穴态及其与超导的相互作用。

图文解析

▲图1. 在moiré双层中设计DW态

要点：

1、本工作提出，在大扭转角的情况下，施加位移场D将使顶部双层带电子，底部双层带空穴(图1A)。但是相关的电子空穴态是脆弱的，如果发生，只能间接观察到。因此，相关强度需要通过接近较小的角度来达到最大值，而狭窄的moiré带具有较大的有效质量m。

2、本研究表明，在中间扭转角区更倾向于形成相关的电子-空穴态，大致在2°~3°之间。从q= 2.37°时的主要实验结果看出，在零总密度n=0和位移场D=0.47 V/nm处观察到一个电阻峰，出现在近似相同密度的电子和空穴共存时。这种共存现象在朗道扇测量中很明显，它揭示了电子和空穴在能量上交叉的微带。

▲图2. 建立电子空穴流体

要点：

1、为了确定间隙形成的条件，本工作给出了不同n和D下舒波尼克夫-哈尔斯 (SdH)振荡的测量结果。沿着图2E中D=0处的虚线，SdH振荡之间的间距对应一个带简并g=8。通过改变D使退化解除，在深蓝色和深紫色区域出现两个斜率的SdH线。在浅蓝色和浅紫色区域，图案发生变化，出现与n=0线平行的g=4的线条。然后SdH线的斜率在黄色区域再次变化，振荡变弱。这些观察表明暗区存在两个子带。它们的能量偏移量由D调谐，因此子带与上下双层有关。

3、从单粒子能带结构看出在q= 2.3°处，不同相邻层的现场能差的转换和q = 2.37 °处的理论与实验的细微差别，在kt和kb点附近出现了四重自旋和谷简并双层石墨烯的两个子带，导致g= 8。

4、本工作发现这种间隙源于晶场的组合，导致电子从外层向内层转移，在moiré晶格中局域态。单粒子能带结构中n=0处没有间隙，这与先前提出的该区域的实验间隙来源于电子-空穴关联的观点一致。

▲图3. TDBG嵌套

要点：

1、本工作接下来讨论了相关间隙对参数D和n的依赖关系，这些参数改变了电子-空穴费米面的尺寸。作者在图3A中给出了两端电导G与直流源漏偏压V_sd的函数关系，并在n=0和大D处观察到了相干峰，暗示了相干基态的形成。与热激活测量结果一致，间隙尺寸随D增大而增大。

2、本工作发现热激活能和偏置间隙在这里相差一个数量级。作者推测这源于关联间隙的复杂热击穿，并预测偏置测量通过附加串联电阻将|D|高估了约10 %。在图3B中，作者给出了D (n)在D=0.47V/nm处的演化，发现随着n的增加，D(n)在n≈2.5 × 1011cm^-2处消失。表明随着|D|的减小和|n|的增大，相关电子-空穴间隙消失。

3、|n|依赖关系表明电子和空穴费米面(蓝色和红色)之间的不对称性增加会削弱间隙。作者观察到当费米面尺寸匹配(n=0 )时，关联态就会出现，并且由于小的不对称性而使间隙变窄，这表明费米面的嵌套(即二维等高线)对关联态的形成起着至关重要的作用。

▲图4. 自旋极化相关间隙

要点：

1、本工作通过磁场改变费米面来探讨费米面的嵌套对关联态的形成起着至关重要的作用这一假设。这种平行场测量的概念如图4A所示。在有限的B_||处，谱带由塞曼能量移动。在n=0时，相反磁矩之间的嵌套(等费米面)是可能的，而在n≠0时，相同磁矩之间的嵌套是可能的。

2、本工作发现测量的R_xx(n,B_||)轨迹与此概念一致。在B_||=8T处，可以看到一个在有限n处的电阻肩，这与部分禁带结构一致，其中一半的载流子形成相关态，而其他磁矩带仍然导通。

3、肩宽随塞曼能量的增加而增加。从观察到的增强电阻区域随B_||和D的变化情况，作者用一个基本模型来模拟对Zeeman能量的依赖关系。可以看到，间隙在一个临界场B_c=4T处闭合。在半经典图中，由于谷-塞曼效应，谱带随B_⊥发生位移。双分子层石墨烯g_v~20到120的谷值g因子在导带和价带上具有相反的符号，因此，带隙结构的完全带隙部分随着B_⊥的减小而减小。

4、磁场中的观测结果与假设费米面嵌套的基本模型一致。本工作现在通过Hartree-Fock (HF)方程计算来确认电子-空穴表面的嵌套。发现间隙由电子-空穴关联打开，并随相邻层的现场能差增大而增大。间隙尺寸和随位移场增大均与实验相符。

5、本工作提出，关联的电子空穴态可以看作激子绝缘体，有望表现出逆流超流特性。当n= 0时，DWs与无序态之间的量子相变可以通过改变n或改变D来控制，这种可调性可以为非费米液体物理提供一个新的窗口。

原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abc3534