清华大学成会明、周光敏、邹小龙课题组–设计石墨烯催化剂的活性位点：从CO2活化到活化Li-CO2电池

Li-CO2电池作为CO2捕获和利用技术之一，在碳中和应用方面引起了特别的兴趣。然而，用于可逆Li2CO3形成和分解的低成本高效阴极催化剂的设计和制造仍然具有挑战性。在这里，在理论计算的指导下，CO2被用来激活传统掺氮石墨烯的催化活性，其中吡啶-N和吡咯-N的总含量很高（72.65%），并且在两种CO2还原中都有很高的催化活性和演化反应，从而激活Li2CO3形成和分解的可逆转化。因此，设计的阴极在1200 mA g-1下具有2.13 V的低电压间隙和长寿命循环稳定性，在500 mA g-1下循环170次后电压间隙小幅增加0.12 V。我们的工作提出了一种设计具有高活性的无金属催化剂的方法，可用于激活Li-CO2电池的性能。

Figure 1. CRR和CER催化活性的理论模拟。

Figure 2. (a-c) CA-NG/RGO、NG/RGO和NG的合成示意图。CA-NG/RGO、NG/RGO和NG的(d) XPS 光谱和 (e) 吡啶N、石墨N和吡咯N的原子含量。

Figure 3. CA-NG/RGO、NG/RGO和NG对Li-CO2电池的电化学性能。

Figure 4. Li-CO2电池中CA-NG/RGO正极的电化学反应机理。

Figure 5. Li-CO2电池中NG、NG/RGO和CA-NG/RGO正极的CRR和CER图示。

相关研究成果于2021年由清华大学的Xiaolong Zou、Guangmin Zhou和Hui-Ming Cheng课题组，发表在ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.1c00756）上。原文：Engineering the Active Sites of Graphene Catalyst: From CO₂ Activation to Activate Li-CO₂ Batteries。