华农《ACS AEM》:3D掺氮石墨烯/TiN气凝胶,用于高能量密度锂硫电池

钟新华教授与饶华商副教授团队在《ACS Appl. Energy Mater》期刊发表论文,研究基于独立式三维 (3D) 氮掺杂石墨烯/TiN 复合气凝胶(3DNG-TiN)的无粘合剂和无金属集电器的轻质自立电极,用于高能量密度锂硫电池。气凝胶中的3D网络结构提供了出色的电荷传输通道和大微米和亚微米孔,以确保超高的硫负载。

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成果简介

锂硫(Li-S)电池因其高理论比容量和高能量密度而受到广泛关注。然而,大多数报道的锂硫电池的硫载量和硫含量都很低,导致实际能量密度低。本文,钟新华教授与饶华商副教授团队在《ACS Appl. Energy Mater》期刊发表名为“Lightweight Free-Standing 3D Nitrogen-Doped Graphene/TiN Aerogels with Ultrahigh Sulfur Loading for High Energy Density Li–S Batteries”的论文,研究基于独立式三维 (3D) 氮掺杂石墨烯/TiN 复合气凝胶(3DNG-TiN)的无粘合剂和无金属集电器的轻质自立电极,用于高能量密度锂硫电池。气凝胶中的3D网络结构提供了出色的电荷传输通道和大微米和亚微米孔,以确保超高的硫负载。

值得注意的是,复合材料中的极性 TiN 纳米颗粒组分有效地抑制了穿梭效应并加速了多硫化物的反应动力学,从而显着提高了所得 Li-S电池的循环和倍率性能。此外,轻质独立式 3DNG-TiN 电极 (3.54 mg/cm2 ) 将阴极中的绝对硫含量提高到 85.0 wt%。具有高硫负载量 (20.0 mg/cm2 ) 的Li-S 电池具有18.9mA h/cm2 的高初始面积容量和 16.2mA h/cm 2在 2.0 mA/cm2下循环 100次后。这项工作为实现锂硫电池的高能量密度提供了一种新策略。

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图文导读

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图1. (a)通过水解-自组装-氮化三步法制备的 3DNG-TiN 复合材料示意图。(b-e) 3DNG (b,c) 和 3DNG-TiN 复合材料 (d,e) 的 SEM 图像。(f) 3DNG 的 TEM 图像。(g-i)3DNG-TiN 复合材料的TEM图像

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图2. (a,b) GO、GO-TiO2、3DG-TiO2和3DNG-TiN 复合材料的XRD谱图 (a) 和C1s XPS光谱 (b) 。(c) GO-TiO2、3DG-TiO2和3DNG-TiN复合材料的Ti2p XPS光谱。(d) 3DNG-TiN复合材料的 N1s XPS 光谱。(e) 静态吸附测试下样品的吸收光谱。(f)吸收了 Li2S6的3DNG-TiN复合材料的Ti2p XPS光谱。

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图3、3DNG-TiN气凝胶的电化学图示

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图4. (a) 多硫化物扩散试验示意图。(b) 基于原始分离器和改进分离器的样品的多硫化物扩散测试。(c,d) 原始电池和改性电池的循环性能和倍率性能硫负载量为10.0 mg/cm 2。(e) 硫负载为 10.0 mg/cm2的改良电池在 2.0 和 5.0 mA/cm 2 的较高电流密度下的循环性能。

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图6. (a) 基于铝箔和不同硫负载的 3DNG-TiN 电极的正极的绝对硫含量。(b)本文的初始面积容量与以前文献中锂硫电池的初始面积容量的比较。(c)在 2.0 mA/cm 2 下具有 15.0 和 20.0 mg/cm 2超高硫负载的改性电池的循环性能。(d) 作为 LED 指示器的连续电源的软包电池的照片(e,f)硫负载为10.0mg/cm2的软包电池在1.0mA/cm2和倍率性能下的循环性能和相应的库仑效率。

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小结

总之,轻量级 3D 独立式 3DNG-TiN 气凝胶被设计并应用于组装高能量密度硫阴极。这项工作为设计超高硫负载正极和实现锂硫电池的高能量密度提供了一种新策略。

文献:https://doi.org/10.1021/acsaem.1c00880

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