本文以CoAl-LDH/CeO2(CAC)为中间体,采用简单但有效的原位水热法合成了一系列CeO2和还原氧化石墨烯(RGO)逐步掺杂的CoAl-LDH(CACR)复合材料。这种设计将CoAl-LDHs和CeO2的光电化学特性与导电RGO有机结合,形成了集光能力强、电荷分离效率高、电子转移速度快的优化配方。基于这些特点,发现含有5 wt% CeO2和10 wt% RGO的CAC-5-R-10样品是最有效的CO2光还原催化剂,在25℃的紫外光条件下,其平均CO固定化速率为5.5 μmol·g−1h−1,无需牺牲试剂或额外的光敏剂,这超过了单独使用CeO2、CoAl-LDHs、CAC的中间体和许多报道的LDH基的材料。借助Mott–Schottky曲线,提出了显著增强CAC-5-R-10光活性的Z方案机制。本工作为LDHs与第二种半导体和导电RGO的集成提供了一个很好的先例,用于协同优化光电特性以增强CO2光还原。
图1. (a) RGO, (b) CeO2, (c) CoAl-LDHs, (d) CAC-5, 以及(e) CAC-5-R-10的XRD图谱。
图2. (a) CoAl-LDHs, (b) CeO2, (c) RGO, (d) CAC-5, (e) CAC-5-R-10的FESEM图,以及 (f) CAC-5-R-10的部分放大
图 3. 放大倍数增加的CAC-5-R-10的TEM和HRTEM图。
图4. CoAl-LDHs (a1–a3), CAC-5 (b1–b3), CAC-5-R-10 (c1–c3)的AFM图, AFM沿线的高度剖面, 以及根据AFM图的三维模型。
相关研究成果于2021年由辽宁师范大学和汕头大学的Qiu Wang和Zhi Liu课题组,发表在Journal of Alloys and Compounds (doi:10.1016/j.jallcom.2021.160650)上。原文:Flower-like CoAl layered double hydroxides modified with CeO2 and RGO as efficient photocatalyst towards CO2 reduction。
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