湖南大学鲁兵安课题组–硫辅助大规模合成石墨烯微球用于优质钾离子电池

高质量石墨烯的大规模、低成本制备方法对于推进基于石墨烯的储能应用及其他应用至关重要。在这里，我们提出了一种硫辅助方法，将四苯基锡的苯环转化为高纯度结晶石墨烯。具体而言，制备了三维少层石墨烯微球（FLGMs），证明其是储能应用的理想选择。对于钾离子电池，基于FLGM的负极表现出低放电平台（平均放电平台约为0.1 V）、在50 mA g^-1时具有285 mAh g^-1的高初始容量和高倍率性能（在100 mA g^-1时为 252 mAh g^-1；在1000 mA g^-1为95 mAh g^-1)。此外，基于FLGM的负极表现出优异的循环稳定性，在 200 mA g^-1下循环1000次后没有容量损失。这种不需要基板且可扩展用于连续或半连续生产石墨烯的工艺，为基于石墨烯的能量存储设备铺平了道路。

Figure 1. 硫辅助制备由几层石墨烯 (FLGM) 组成的微球。(a) 硫辅助四苯基锡的苯环转化为石墨烯、H₂S和SnS₂的示意图。(b) 硫辅助苯环转化为石墨烯的反应途径。(c) FLGM 集合的光学图像。(d) (c)的SEM图像。(e) 孤立FLGM的SEM 图像。(f) FLGM 外围边缘的SEM图像。(g) FLGM中碳含量的EDX映射。(h) FLGM的TEM图像。(i) 孤立FLGM的TEM图像。(j) FLGM外围边缘的TEM图像。（k和l）石墨烯薄片的HRTEM图像。比例尺：(c) 10 cm, (d) 20 mm, (e) 2 mm, (f) 200 nm, (g) 1 mm, (h) 2 mm, (i) 1 mm, (j) 200 nm, (k) 5 nm 和 (l) 2 nm。

Figure 2. 制备的FLGM的结构表征。

Figure 3. 在各种反应温度下获得的反应产物的性质。

Figure 4. 密度泛函理论计算。硫辅助四苯基锡分解成石墨烯的拟议机制。键长以Å为单位。以 kcal mol^-1给出的相对能量与Sn(Ph)₄+¹S₂进行比较。

Figure 5. PIBs中基于FLGM的负极的电化学性能。

相关研究成果于2021年由湖南大学Bingan Lu课题组，发表在Energy Environ. Sci.（DOI: 10.1039/d0ee03203d）上。原文：Sulfur-assisted large-scale synthesis of graphene microspheres for superior potassium-ion batteries。