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成果简介
由于丰富的钾资源，钾离子电池（PIBs）在可扩展的电能存储方面引起了极大的关注。杂原子共掺杂硬碳被认为是一种可靠的材料，可以促进离子传输并为可逆钾存储提供活性位点。本文，中国矿业大学Xinran Gao等研究人员在《Adv Mater Technol 》期刊发表名为“Electrolyte Salt Chemistry Enables 3D Nitrogen and Phosphorus Dual-Doped Graphene Aerogels for High-Performance Potassium-Ion Batteries”的论文，研究成功合成具有分层孔隙、增大的层间距和高掺杂水平的 N/P 双掺杂 3D 石墨烯气凝胶（NPGAs），其对 PIBs 表现出优异的电化学性能。
详细比较研究发现，促进了充放电效率，改进的比容量（100次循环后507 mAh g−1 at 100 mA g−1 ）和优异的循环性能（13000 次循环后 106 mAh g−1 at 5000 mA g−1 ）可以通过用双（氟磺酰）亚胺钾 (KFSI)代替 KPF 6来达到。进一步的动力学分析表明，由于在 KFSI-EC/DEC 电解质中形成了先进的固体电解质界面 (SEI) 膜，NPGA 呈现出更多的 K 离子电容行为、低电阻和快速 K 离子电导率。非原位 XPS、SEM 和 TEM 都证实了在电极表面形成的物理柔性、化学稳定性和无机 SEI 层。总的来说，这项工作促进了对钾储存机制的深入理解，并为实际 PIB 提供了更多机会。
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图文导读
图1、NPGA 一步水热合成的示意图：a) GO 和 NH 4 H 2 PO 4 的均匀混合物，b) 水热反应，c) N/P 双掺杂石墨烯水凝胶，d) 3D NPGA。
图2、a) GAs 的 SEM 图像。b) NPGAs-1。c) NPGAs 和 d) NPGAs-2。e) NPGA 的元素映射图像。
图3、a) XRD 图案和 b) NPGAs-1、NPGAs 和 NPGAs-2 的拉曼光谱，c) 氮吸附-解吸等温线（插图表示相关的孔径分布）。
图4、a,b) NPGAs 在 KPF 6 -EC/DEC 中在 100 mA g -1的前三个循环的 CV 曲线和恒电流放电和充电曲线，c,d) GAs、NPGAs、NPGAs 的循环性能和倍率性能- 1 和 NPGAs-2 在 KPF 6 -EC/DEC 中在 100 mA g -1。
图5、不同电解质中钾离子储存的力学分析。
图6、电极在 a) KFSI-EC/DEC 和 b) KPF 6 -EC/DEC 电解质中经过 100 次循环后的 SEM 图像
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小结
综上所述，通过一步水热法制备了NPGA。NPGA不仅继承了GA的三维结构，而且具有较大的层间距和较高的N/P双掺杂水平。简言之，N/P双掺杂气体在PIBs中的优异电化学性能可以归因于以下优点：
1）GAs的3D分层框架衍生的大比表面积和增强结构；
2) N/P双掺杂引入的大量缺陷、活性位点和增大的层间距；
3) 通过还原 KFSI 盐形成均匀、稳定且以无机含量为主的 SEI 膜。
4) 高性能 SEI 膜实现了改进的 K 离子、电子迁移率和电容行为。
这项工作从两个方面促进了对钾储存机制的深入理解；包括材料本身和SEI膜，为PIB提供更多的机会。
文献：
https://doi.org/10.1002/admt.202100207
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