他，魔角石墨烯又一篇Science！

一谈到魔角石墨烯，大家就会想到Pablo Jarillo-Herrero和曹原。实际上，魔角石墨烯的研究团队，还有很多。

Andrea F. Young，就是其中的佼佼者之一。这位小哥哥年纪不大，名气却不小。现在也就30多岁，已经发表了10多篇Science和Nature，子刊更不遑论。

Andrea F. Young

2006年本科毕业后，Andrea F. Young进入哥伦比亚大学攻读博士学位，师从材料科学家Philip Kim。这时候，石墨烯的研究刚刚兴起，他也从此与石墨烯结下了不解之缘。

在攻读博士学位期间，他就开始崭露头角。2009年开始，Andrea F. Young展开了对石墨烯凝聚态物理方面的深入研究，2011年，Andrea F. Young开始了双层石墨烯和范德华异质结的系统研究，发表了大量成果。然而，和当时很多双层石墨烯的研究者一样，他并没有旋转双石墨烯的角度，或者旋转了但是没有发现其重要性？

值得一提的是，2012年博士毕业后，Andrea F. Young来到MIT做研究员的时候，还与Pablo Jarillo-Herrero课题组多次合作研究过单层、双层、三层石墨烯的各种性质。

直到2018年3月6日，MIT的Pablo Jarillo-Herrero和曹原等人在~1.1°扭角的双层石墨烯中发现新的电子态，可以简单实现绝缘体到超导体的转变，打开了非常规超导体研究的大门。

至此，魔角石墨烯，风靡全球。

就在魔角石墨烯超导问世后的一个月，2018年4月7日，Andrea F. Young也在Science发表了关于魔角扭曲双层石墨烯的突破性工作。随后，他的工作重心也转移到扭曲角度的双层石墨烯上来，发表了大量工作，一发不可收拾！

今天，我们要介绍的，就是Andrea F. Young最新的一篇Science论文，也是关于魔角石墨烯。

第一作者：C. L. Tschirhart, M. Serlin

通讯作者：A. F. Young

通讯作者单位：加州大学圣巴巴拉分校

Moiré平带体系中的电子能够自发表现破缺时间反转对称性（spontaneously break time reversal symmetry），产生量子化的异常霍尔效应，有鉴于此，加州大学圣巴巴拉分校A. F. Young等报道超导量子干涉器件（quantum interference device）对结合在六方BN中的扭角双层石墨烯进行离散磁场成像，发现单位电荷载流子中的磁化强度达到个数个玻尔磁子，说明轨道的主要特征是磁性，作者在测试结果中发现，当对化学势沿着量子反常霍尔能带的方向扫描，磁性产生非常大的改变，这种现象符合由于磁化轨道Chern绝缘体的手性边缘态导致的现象。通过对电场驱动磁翻转现象进行空间成像表征，作者在石墨烯结构畸变处发现微米尺度磁域。

背景

能带的Berry曲率、Bloch电子波包的本征角动量是导致固体晶体中产生轨道磁性产生的原因，通常轨道磁性通常归因于铁磁体的净磁化强度，这种铁磁性中含有部分或完全极化的电子自旋。

但是理论上，铁磁性同样有可能来自轨道磁化的自发极化效应，无需电子自旋的参与。比如，近期有文献报道了在石墨烯/氮化硼异质结构中发现铁磁性相关的迟滞传输现象，其中石墨烯、氮化硼本征都不具有磁性。因此这种体系中的磁性可能归结于轨道铁磁性。

虽然轨道磁性理论上在扭角双层石墨烯中能够存在，但是目前人们并未在实验中直接观测和验证这种磁性的存在证据，这是因为磁性材料非常缺乏，而且体积较小、理论上的磁密度非常低。其磁密度理论上<0.1 μ_B/nm²，这个磁密度比典型的磁体系强度低3个数量级。因此，在此类体系中，磁性相与磁场、载流子密度变化的定量规律研究具有较大意义。

测试体系

图1. 双层石墨烯磁性测试

加州大学圣巴巴拉分校A. F. Young等针对该问题，通过空间分辨的磁强测试方法对分辨率达到亚微米的包裹在氮化硼之间的扭角双层石墨烯中的磁结构成像。作者通过安装有磁场敏感度达到15 nT/Hz^1/2的低温沉积铟的石英管的超导干涉仪（SQUID），面外磁场强度低于50 mT的条件。将SQUID安装在石英音叉上。在一定的电刺激作用下，导致针间产生横向振荡，作者测试了音叉振荡频率SQUID响应(B_TF)。由于B_TF的数值由磁信号和电场、热梯度（thermal gradients）等共同贡献，因此作者将结果进行处理，分解得到其中与迟滞传输相关的部分。通过将B_TF沿着边界对â进行积分，重构了静态面外磁场（B_Z）。进一步的，作者通过傅里叶域方法揭示了B_Z的总磁化密度m，然后对磁化密度m和B_TF之间的关系作图。

测试结果

作者在单位晶胞空穴浓度为1的条件下测试，单位晶胞面积A≈130 nm²的磁化密度结果明显高于1 μ_B，而且这种磁性是由轨道产生的。

对于本征轨道磁材料，当磁性全部来自于导带电子，磁性与导带电子的密度密切相关。此外，来自波包（wave-packet）角动量、Berry曲率产生的轨道磁性并不会均匀分布在布里渊区。通过输运法观测反常量子霍尔效应的过程只能得到完全填充能带的总Berry区域，对于部分填充的能带难以区分其中的传输、能带贡献。针对这个问题，通过测试磁化密度m能够直接得到动量空间的布洛赫态随着密度变化的填充情况。

图2. 随浓度变化的磁性

作者在不同密度变化过程中观测磁性迟滞现象，具体在ν=3的条件中测试B_TF随着栅极电压的变化，作者在甚至达到磁饱和条件中的过程中仍能够测试发现磁不均匀性，而且这种不均匀性产生的原因是由于磁化密度m变化导致。如图2(A)所示，作者保持ν=3改变栅极电压测试双层石墨烯的轮廓处B_TF变化情况，作者将不同n的数据拟合B_TF的值，发现当2.25×10¹² cm⁻²<< span=””>n<2.52×10< span=””>¹² cm⁻²之间变化，B_TF的变化情况与霍尔电阻变化重叠（图2(B)）。这种现象对应于密度变化导致波谷占据情况改变，进一步产生波谷子带的磁性显著变化。

在量子反常霍尔效应图中，磁性m的显著变化来自于手性边缘态对总磁化强度的贡献。与块体材料不同，Chern绝缘体材料中的电荷由于手性边缘态主要聚集在样品的边缘，因此通常块体材料输运测试无法很好的对Chern绝缘体材料磁性进行表征。因此，通过热激活法测试量子反常霍尔效应，发现E_gap=2.5 meV，对应于单位晶胞的Δm为1.4 μ_B，这个结果明显低于局部测试结果，因此输运测试结果显著低估了局域的真实E_gap。作者进一步的测试验证磁化密度真实的变化值Δm≥3 μ_B/u.c.。

如图3所示，作者考察了磁场驱动霍尔电阻翻转过程中的各种磁结构变化，从而表征得到磁畴的变化动态过程，尤其是图3(D)中形成的混合磁畴。在图3(D)中两个磁畴的边界达到平衡后，穿过磁畴边界的化学势相同，因此理论上R_xy=0，这与R_xy测试结果类似。

图3.(A) 测试机理
(B) 霍尔电阻随磁场变化的回滞曲线
(C~E) 双层石墨烯区域磁成像
(F, G) 对应于(C~E)中的差分图：(E-D)、(D-C)
(H, I) 对应于(F)和(G)图中的m磁化率
(J, L)对应于(C-E)中的边缘区域的磁性结构

参考文献：

C. L. Tschirhart et al. Imaging orbital ferromagnetism in a moiré Chern insulator, Science 2021,

DOI: 10.1126/science.abd3190

https://science.sciencemag.org/content/early/2021/05/26/science.abd3190

本文以预印本形式于2020年发表于arXiv上

https://arxiv.org/abs/2006.08053