人们在寻求高效稳定的CO2还原光催化材料的过程中,具有选择性的无贵金属分子催化剂与碳基光吸收材料的杂化已成为一条卓有成效的途径。
近日,法兰西大学Marc Robert,香港城市大学Tai-Chu Lau,东莞理工学院Gui Chen,意大利帕多瓦大学Laura Calvillo报道了一种由羧酸基团共价连接到石墨烯表面的Co季吡啶配合物(Coqpy)。
文章要点
1)研究人员通过X射线光电子能谱、X射线吸收光谱、红外光谱和拉曼光谱、高分辨透射电子显微镜等手段对纳米材料进行了表征,结果表明该纳米材料在可见光驱动的乙腈溶液中具有较高的CO2催化转化活性。
2)在不影响CO2选择性转化为产物(>97%)的情况下,实现了优异的稳定性(超过200 h的辐照)。此外,通过调整实验条件,可以获得完全的选择性控制:当以弱酸(苯酚或三氟乙醇)为共底物时,只生成CO,而在乙腈和三乙醇胺的混合溶液中只生成甲酸盐。
这种杂化材料结合了两者的优点,即多相固体材料的稳定性和分子催化剂的性能(高活性和选择性)。
参考文献
Bing Ma, et al, Hybridization of Molecular and Graphene Materials for CO2 Photocatalytic Reduction with Selectivity Control, J. Am. Chem. Soc., 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c02250
https://doi.org/10.1021/jacs.1c02250
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