近期，湖南大学刘洪波教授课题组开发了一种同时具有超高吸附容量及超快吸附速率的三维石墨烯水凝胶，在环境净化领域具有极大的应用潜力，相关研究成果以“3D isotropic hole-in-platelet graphene hydrogels with high surface area and fast mass transfer ability as efficient adsorbents”为题在线发表于国际著名期刊《Chemical Engineering Journal》上。论文的第一作者为湖南大学材料科学与工程学院巫静博士，通讯作者为湖南大学材料科学与工程学院刘洪波教授。该研究得到了国家自然科学基金项目、国家自然科学基金-河南省联合基金、湖南省重点研发计划项目的资助。
二维状石墨烯及其衍生物具有特殊的芳香共轭结构、超高的比表面积及丰富的带电官能团，非常适合吸附有机污染物，然其片层间超强的分子间作用力及π-π共轭作用使其极易团聚堆叠，从而失去本征优势；且粉末形态回收困难，对人类可能造成二次生态危机。科研人员通过功能化改性，负载磁性粒子或组装成三维宏观体等一系列方法努力将二维石墨烯在环境净化上的优异特性转化为实际应用。其中，三维石墨烯组装体在解决上述致命问题上展现出了不凡的应用潜力，被认为是下一代最理想的吸附剂。尽管取得了许多进展，但三维石墨烯作为吸附剂仍有以下方面亟待优化：
1、控制组装过程中二维石墨烯片的重叠程度，获得较高的比表面积
2、提高三维石墨烯宏观体相对粉末状吸附剂来说较差的传质性能
以上问题基于吸附容量与吸附速率是吸附剂最值得关注的两个方面，且两者与材料的比表面积与传质性能密切相关。
针对以上问题，刘洪波教授团队选取小尺寸的氧化石墨烯片作为构筑基元，在组装成型前的初始溶液中，其呈无序、各向同性分布，在后续水热还原过程中也实现单片层或少层“边对边”组装成各向同性石墨烯水凝胶，大幅提高三维石墨烯水凝胶的比表面积。后续巧妙地利用浓硝酸对石墨烯片层进行刻蚀形成片层孔，缩短了传输路径，最终得到的三维各向同性片层孔石墨烯水凝胶，在吸附容量显著提高的同时具有超快的吸附速率。该方法通用简便，成本低廉，具有极高的应用价值和社会效益。
图1：三维各向同性片层孔石墨烯水凝胶的设计策略。
图2：四种不同尺寸氧化石墨烯自组装的三维石墨烯及三维各向同性片层孔石墨烯的吸附动力学曲线及其通过准一级、准二级动力学模型非线性拟合图；四种不同尺寸氧化石墨烯自组装的三维石墨烯及三维各向同性片层孔石墨烯的吸附等温线及其通过Langmuir、Freundich模型非线性拟合图。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129466
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