1、成果简介
锂硫（Li–S）电池作为下一代高密度储能装置已引起了广泛的关注。然而，其实际应用受到工业级质量负载下的低容量和快速容量衰减的限制，这在很大程度上归因于电子/离子导电性差以及可溶性多硫化物物种的严重穿梭效应。为了解决这些问题，本文，湖南大学朱建副教授团队在《Adv Energy Mater》期刊发表名为“3D Holey Graphene/Polyacrylonitrile Sulfur Composite Architecture for High Loading Lithium Sulfur Batteries”的论文，开发了一种用于高质量锂硫电池的三维多孔石墨烯/聚丙烯腈硫（3DHG/PS）复合阴极。
3D多孔石墨烯框架的独特结构设计确保了厚电极内的快速电子和离子传输，并提供了足够的空间来缓解电极的体积膨胀。此外，原位拉曼光谱结果表明，3DHG/PS范围内的共价硫从根本上避免了可溶多硫化锂的形成，有效地降低了不期望的穿梭效应。凭借这些优势，3DHG/PS阴极在连续1500次循环后，每循环显示0.012%的超低容量衰减率，以及15.2 mg cm–2的高质量负载下的高比容量和优异的速率性能，这为将来的锂硫电池的制造提供了新途径，在超过商业水平的大容量负载下具有优异的性能。
2、图文导读
图1、3DHG / PS复合材料的制备图。a）PAN和S的聚合过程的示意图。b）具有分层多孔结构的HGO和3DHG / PS复合材料的制备路线。
图2、形态和结构表征。a–d）具有不同放大倍数的GO，HGO-1h和HGO-2h的典型TEM图像。e）3DHG / PS复合材料的SEM图像。f）3DHG / PS复合材料压缩后的截面SEM图像，插图为相应的数码照片。g）3DHG / PS复合材料的TEM图像。h）PS复合材料的直径分布。i–l）3DHG / PS复合材料的STEM图像和能量色散X射线光谱（EDS）元素映射。
图3、结构和成分表征。a）纯S，PAN，PS和3DHG / PS复合材料的XRD图谱。b）纯S，PS和3DHG / PS复合材料的热重分析。c）3DG / PS，3DHG / PS1、3DHG / PS2和PS复合材料的拉曼光谱图。d）N 2吸附/解吸等温线，e）3DG / PS，3DHG / PS1、3DHG / PS2和PS复合材料的相应孔径分布。f）XPS测量频谱，以及g）3DHG / PS复合材料的高分辨率C 1s，h）S 2p和i）N 1s频谱。
图4、3DHG / PS阴极的电化学性能
图5、3DHG / PS电极的电子和离子传导分析。
图6、原位拉曼光谱分析
3、小结
总之，在超过商业水平的质量负载下，合成了3DHG / PS复合阴极作为高容量，长周期的Li-S电池。由于独特的结构设计，具有高质量负载的3DHG / PS电极在各种电流速率下均具有高比容量和出色的循环稳定性，这主要是由于以下原因：
1）具有共价硫的3DHG / PS复合材料可以成功地避免产生穿梭效应
2）3D石墨烯骨架极大地提高了电极的电导率，促使活性物质充分参与电化学反应；
3）定制的纳米级多孔结构设计大大缩短了Li +传输路径并确保高速离子传导，从而确保厚电极内更好的倍率性能；
4）3D石墨烯气凝胶骨架可以有效缓解充电/放电过程中电极的结构变化，有效保护电极，并保持良好的循环稳定性。
这项工作将促进3D多孔石墨烯在高负荷电化学能量存储设备中的应用，并导致Li-S电池向更实际的方向发展。
文献：
https://doi.org/10.1002/aenm.202100448
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