ACS Catal.: 氧化石墨烯量子点催化剂光催化重整合成H2和甲酸盐

生物质衍生物的光催化重整是一种利用太阳能生产可再生氢气的新策略，已进行在辐照下将纤维素转化为H₂的研究。纤维素是生物质的主要成分，由通过β-1,4键连接的d-葡萄糖单元组成，是水不溶性的。气化或酶水解是将纤维素转化为H₂的主要方法；这些方法提供的H₂收率低且要求高能源消耗。由太阳能照明驱动的光催化重整具有高度的可持续性，并且是将纤维素转化为H₂的有前途的策略。如何通过稳定纤维素的光催化重整有效而选择性地产生H₂，需要深入了解重整机理以及选择合适的光催化介质以促进重整过程。

有鉴于此，台湾国立成功大学Hsisheng Teng等人，使用功能化的石墨烯量子点与Pt助催化剂，在1次阳光照射下在碱性溶液中重整纤维素。

本文要点

1）纤维素的重整是通过剥离其组成部分d-葡萄糖单元开始的，随后将其转化为去质子化的异糖精酸（C6）。C6进一步降解为分子C5-C1，C6衍生物的进一步降解是通过连续交替进行C-消除水解和光催化氧化而进行的。

2）用色谱和质谱对C6-C1进行了定量鉴定。最终含C的产物主要是HCOO-而不是HCO₃-(或CO₂)。光催化氧化伴随着水的光催化还原产生H₂。

3）该重整稳定地持续6天，H₂生成速率衰减几乎可以忽略不计，达到纤维素重整理论极限值的35%。

参考文献：

Van-Can Nguyen et al. Photocatalytic Cellulose Reforming for H₂ and Formate Production by Using Graphene Oxide-Dot Catalysts. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.1c00217

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00217