ACS Catal：2H-MoS2/掺氮石墨烯用于全pH分解水

发展能够在各种pH值条件、广泛的电解池中进行HER电催化的电催化剂，比如在酸性、碱性、氯碱等溶剂中具有较高的意义。目前，人们发现二维层状MoS₂催化剂、含Mo的碳基催化剂可能在全pH值条件中实现较高的HER电催化活性。2H-MoS₂电催化剂是一种天然的热力学稳定优势晶相，但是2H-MoS₂电催化剂在中性、碱性环境中通常表现较弱的催化活性。有鉴于此，天津大学杨静等报道了一种复合结构电催化剂，2H-MoS₂/掺N多孔石墨烯。该电催化剂的特点在于其中含有丰富的界面Mo-吡啶N，有效的改善电催化活性。

本文要点：

（1）电催化活性。通过对2H-MoS₂/掺N石墨烯的组成进行修饰，分别在酸性、碱性、磷酸缓冲溶液PBS中在10 mA cm^-2电流密度中的过电势分别为110、145、142 mV，Tafel斜率分别为50.1、105.8、65 mV dec^-1，同时催化剂展示了长期催化活性，在长时间催化过程中未见明显活性衰减。这种电催化活性比以往报道的MoS₂电催化剂有更高的活性。

（2）机理研究。理论计算化学结果、控制实验结果展示了界面上的吡啶N原子与Mo原子之间成键比吡咯N原子、石墨烯N原子在HER催化反应中的活性更好。通过DFT计算，发现Mo-吡啶N结构改善了边缘Mo原子的电荷密度，从而优化了H原子的吸附能，促进水分子的分解，改善了催化位点的本征催化活性。

参考文献

Jiayi Qin, Cong Xi, Rui Zhang, Tao Liu, Peichao Zou, Deyao Wu, Qianjin Guo, Jing Mao, Huolin Xin, and Jing Yang*，Activating Edge-Mo of 2H-MoS₂via Coordination with Pyridinic N–C for pH-Universal Hydrogen Evolution Electrocatalysis，ACS Catal. 2021, 11, 4486–4497

DOI: 10.1021/acscatal.0c04415

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04415