ACS Catal：石墨烯担载Pt结构和催化活性关系

合成电子结构、原子结构明确的亚纳米尺度电催化剂对于传统催化剂而言非常重要，有鉴于此，中国科学院煤化学研究所陈朝秋、覃勇，华东理工大学段学志、中国科学院上海先进研究所姜政等报道了通过原子层沉积法合成原子结构精确Pt/石墨烯催化剂（控制单个原子、双原子、簇），具体通过高温臭氧脉冲在石墨烯上构建丰富的面内环氧基位点作为螯合基团实现。结构明确的面内环氧基位点能够实现均匀、可控、稳定的沉积Pt位点。

本文要点：

（1）在氨硼烷水解反应活性表征过程中，发现位点相关的电子结构、立体结构和催化活性变化情况，随着粒径变化展示了火山型催化反应活性变化。

（2）通过详细表征、动态补偿效应、动力学同位素实验、DFT计算等方法揭示双原子Pt位点的催化活性最高，双原子Pt位点的活性位点结构为C-Pt-Pt-O（C₅Pt₂O）。

本文研究为精确控制亚纳米结构催化位点结构提供经验和指导。

参考文献

Jie Yang, Wenzhao Fu, Chaoqiu Chen*, Wenyao Chen, Wugen Huang, Ruoou Yang, Qingqiang Kong, Baiyan Zhang, Jixiao Zhao, Chengmeng Chen, Jun Luo, Fan Yang, Xuezhi Duan*, Zheng Jiang*, and Yong Qin*, Atomic Design and Fine-Tuning of Subnanometric Pt Catalysts to Tame Hydrogen Generation, ACS Catal. 2021, 11, 4146–4156

DOI: 10.1021/acscatal.0c04614

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04614