电化学储能和能量转换是缓解日益严重的能源和环境危机的有效策略。相关装置中反应动力学迟缓是它们实现实际应用的主要障碍之一。在寻找高效电催化剂和提高电催化性能方面应加大努力。3D石墨烯宏观结构(3D GMs)是一种兼具微观和宏观三维结构的多孔晶体材料。这种独特的结构可以实现较大的可及表面积，暴露出许多活性位点，促进快速的质量/电子传递，并为进一步的功能修饰提供广阔的空间。所有这些特点使它们成为电催化的理想候选材料。
有鉴于此，南开大学周震教授等人，综述了三维GMs电催化研究的最新进展。
本文要点
1）首先介绍了3D GMs的制备方法，然后介绍了功能修饰的策略。然后详细讨论了它们的电催化性能，包括单功能电催化和双功能电催化。电催化过程包括氧还原反应、析氧反应、析氢反应、二氧化碳还原反应。最后，提出了挑战和展望，为探索优秀的3D GM基电催化剂提供了指导。
2）目前，制备3D GMs的技术主要有CVD、氧化石墨烯组装和3D打印等。然而，大规模实现高质量的3D GMs仍然具有挑战性。将来应重点关注一些方向：1)寻找合适的催化剂或模板。2)开发缺陷修复技术。
3）由于纯石墨烯的催化活性较差，3D GMs的功能修饰是必要的。到目前为止，石墨烯功能化的策略有杂原子掺杂、与其他活性物质复合、以及在石墨烯上原子分散的金属原子等。虽然功能化后3D GMs的电催化性能得到了明显提高，但仍存在一些挑战。因此，有必要系统地研究不同杂原子与碳原子之间的相互作用，进一步寻找合适的杂原子前驱体和实验条件。在这个问题上，高通量计算和机器学习可以用来初步筛选可能的材料。原子分散金属位点的电催化剂因其较高的原子利用率而受到广泛关注。然而，由于单分散原子表面自由能的增加，使得它们容易团聚，从而导致性能下降。
参考文献：
Huijuan Cui et al. Three‐Dimensional Graphene‐Based Macrostructures for Electrocatalysis. Small, 2021.
DOI: 10.1002/smll.202005255
https://doi.org/10.1002/smll.202005255
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