背景介绍
基于Fe(II)等离子或化合物催化的芬顿反应因能产生强氧化性的自由基等活性物种，可有效去除水中难降解的有机污染物，多年来受到环境科研工作者的广泛关注。金属有机框架（MOF）纳米材料由于其独特的结构与性能，在Fenton催化体系中的应用也引起了众多研究兴趣。然而，MOF纳米颗粒很难直接应用于规模化水处理体系中，将其负载于可加工的基材上制备出大尺寸的纳米复合材料是提升其应用和回收性能的有效策略，明确基材结构对复合纳米材料催化活性的影响具有明确的科学意义。另外，芬顿反应中常用的Fe基MOF材料由于Fe活性中心易与空气中的水分子结合而丧失活性，如何维持该类材料的高催化活性与稳定性，对推进其在芬顿反应中的实际应用具有关键意义。
成果简介
南京理工大学钱杰书课题组利用石墨烯气凝胶GA为基材提供弱疏水的三维纳米限域空间，用于MIL-101-Fe纳米颗粒的限域生长，制备出方便操作的具有可加工形状的海绵状GA/MIL-101-Fe纳米复合材料。与无基材的MIL-101-Fe纳米颗粒相比，GA提供的限域空间可生成了更小的MIL-101-Fe颗粒、更多的Fe(II)活性位点与大量的GA缺陷位。这些结构特点导致GA/MIL-101-Fe纳米复合材料展现出比MIL-101-Fe纳米颗粒更高的类芬顿催化活性。更有意思的是，相对于MIL-101-Fe纳米颗粒的亲水表面，GA基材的弱疏水表面能够有效抵御水分子的吸附并强化水分子的解吸，大幅度抑制了MIL-101-Fe在潮湿空气中活性的降低，有利于其在低温热处理中活性的恢复。本工作通过纳米复合材料的定向设计与制备，不仅可大幅提高其催化剂活性，而且可借助基材的特殊表面性质来克服催化组分的天然缺点。本文所提出的功能化纳米限域策略可推广到其他纳米复合催化剂的设计及在更多领域的应用场景中。
作者简介
本工作通讯作者为钱杰书博士，2005年本科毕业于南京大学强化部，2008年硕士毕业于南京大学物理化学专业，2012年获加拿大多伦多大学高分子材料与化学博士学位，2013-2014年在英国布里斯托大学从事博士后研究，现为南京理工大学环境与生物工程学院教授，南京大学环境纳米技术研究中心客座研究员。钱杰书博士近年来的研究主要集中在限域体系下水中污染物的去除行为研究、及新环境功能材料的开发。
本工作第一作者为南京理工大学环境与生物工程学院硕士生张宇威，其他作者包括博士生刘飞，南京大学环境学院博士生杨志超及潘丙才教授。
文章信息
Yuwei Zhang, Fei Liu, Zhichao Yang, Jieshu Qian* & Bingcai Pan. Weakly hydrophobic nanoconfinement by graphene aerogels greatly enhances the reactivity and ambient stability of reactivity of MIL-101-Fe in Fenton-like reaction. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-020-3239-1.
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