雅盖隆大学–氧功能化石墨烯表面的稳定性:对电子性质和润湿性的理论和实验见解

通过等离子体处理将极性氧官能团引入碳表面会导致其润湿性和电子性能发生巨大变化。在这里，我们提出了理论和实验相结合的方法来探索这些功能的化学性质和稳定性。进行DFT计算以评估Csurf-OH、-CHO、-COOH、=O、Csurf-O-Csurf部分形成的表面偶极子的值和方向，通过表面技术（XPS、SIMS）进行表征。通过润湿性（水接触角）和电子供体性质（通过开尔文方法测量的函数）的变化来及时监测功能化的演变。结果表明，约6 at.％的表面氧（-OH、-CHO、-COOH）导致功函数（增加1.15 eV）和水接触角（减少74°）发生显着变化。

在等离子体处理后的60天内，系统地监测了表面功能化的演变。电子性能和润湿性都倾向于随时间恢复。SIMS深度分析清楚地说明了老化石墨烯表面成分的变化，这些变化低于XPS的灵敏度。由于等离子体处理通常作为碳材料表面性能调整的第一步，因此在活化后立即功能化的实际重要性被强调。

Figure 1. 未修饰和等离子体处理的石墨烯表面的SEM显微照片(a)，拉曼光谱(b)，XPS结果(c)和水滴图像(d)。

Figure 2. 未修饰(G)和等离子体处理(G1-G2)石墨烯表面的二次离子质谱

Figure 3. 在电子密度等值面上(0.018 a.u.)绘制了-OHsurf基团功能化的石墨烯双层平板单元电池的正面(a)和侧面(b)视图

Figure 4 通过水接触角和功函数测量石墨烯样品在等离子体功能化后的润湿性(a)和电子性能(b)的演变。

相关研究成果于2021年由雅盖隆大学的Joanna Duch 和Kotarba Andrzej课题组，发表在Applied Surface Science（doi:10.1016/j.apsusc.2020.148190）上，原文：Stability of oxygen-functionalized graphenic surfaces: Theoretical and experimental insights into electronic properties and wettability。