化学气相沉积（CVD）被认为是制备大面积高质量石墨烯薄膜的最有前途的方法。然而，随着反应器尺寸的增大，CVD反应器的制造难度和成本都大大增加，限制了石墨烯薄膜的尺寸和产量。
近日，电子科技大学电子科学与工程学院李雪松教授课题组和中国科学院重庆绿色智能技术研究院史浩飞课题组在期刊Chemical Engineering Journal 上合作发表论文，报道了一种“呼吸式”CVD方法，它可以有效利用反应器空间，用小反应器制备大面积石墨烯薄膜。将矩形铜箔基底卷绕成螺旋状，在螺旋体两端的铜层之间放置石墨垫条，以避免铜箔在高温下粘附，同时在螺旋体内的铜箔层间留出足够的空间进行气体交换。反应气体以一种类似呼吸的方式引入，通过反复增加和降低反应器内的压力，来改变反应器内的气体。另外，为了避免中间的铜箔因高温软化和重力而崩塌，将铜螺旋体垂直放置。用这种方法制备的石墨烯薄膜的尺寸是传统方法的几十倍，如实验中用2英寸管径的CVD反应器出制备1.1 m × 0.25 m的大面积高质量石墨烯薄膜。另外，石墨烯薄膜的横向长度（1.1 m）是反应器管内径（0.044 m）的25倍。
图1. 呼吸式CVD的生长示意图及装置。图片来源：Chem. Eng. J.
图2. 制备的石墨烯的光学显微、拉曼光谱及透光率的表征结果，显示高质量且均匀的石墨烯薄膜。图片来源：Chem. Eng. J.
图3. 制备的石墨烯的SEM、AFM及TEM的表征结果，显示高质量的石墨烯薄膜。图片来源：Chem. Eng. J.
图4. 制备的石墨烯的电学性能的表征结果，显示制备的石墨烯有着优良的电学性能。图片来源：Chem. Eng. J.
这种制备石墨烯的方法也可用于其它二维薄膜和金属单晶箔的大面积制备，为二维材料的工业化制备提供了一种可靠且高效的方法。
表1. 各种大面积制备石墨烯方式的对比。L是石墨烯薄膜的纵向长度，T是横向长度，D是反应室的直径，γ是衡量铜箔在反应室内的截面空间占据比例。
该工作对于石墨烯、六方氮化硼等二维材料薄膜的制备具有极大的意义，可以在较小的反应器内制备出较大的二维材料薄膜。
研究成果发表于近期的Chemical Engineering Journal 期刊上。论文第一作者为电子科技大学电子科学与工程学院硕士研究生王跃。
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Synthesis of large-area graphene films on rolled-up Cu foils by a “breathing” method
Yue Wang, Fangzhu Qing, Yi Jia, Yinwu Duan, Changqing Shen, Yuting Hou, Yuting Niu, Haofei Shi, Xuesong Li
Chem. Eng. J., 2020, DOI: 10.1016/j.cej.2020.127014
导师介绍
李雪松
https://www.x-mol.com/university/faculty/73558
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