邓昭课题组AFM：基于全石墨烯骨架的高性能锂氧气电池

近日，邓昭教授团队采用“一石二鸟”的策略，报道了一种正负极均基于石墨烯气凝胶骨架的高性能柔性Li-O₂电池。该工作以“High-Performance Li-O₂ Batteries Based on All-Graphene Backbone”发表在Advanced Functional Materials上，苏州大学博士生马勇为第一作者，邓昭教授为通讯作者。

文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202007218

Li-O₂电池由于具有极高的理论能量密度而被认为是最具发展前景的下一代高比能二次电池体系。然而Li-O₂电池的大规模应用仍面临一系列挑战，包括安全性、能源效率、循环寿命、自放电等。从技https://doi.org/10.1002/adfm.202007218术上讲，在负极测，必须适当解决与使用金属锂有关的问题，例如不均匀的锂沉积所引起的枝晶生长、循环过程中无限大的体积膨胀、不稳定的固体电解质界面(SEI)；而在正极侧，充放电过程中滞后的ORR/OER动力学、高反应活性的中间产物LiO₂引发的严重的反应等使得电池可逆性较低、循环寿命较短。尽管已经取得了一些进展，但许多报道的研究只是集中于解决锂负极或正极一侧的问题，而高性能Li-O₂电池的构建在于正负极的系统集成和协调。

在这项工作中，旨在使Li-O₂电池中的两个半反应(即负极上的Li + e^–? Li⁺和正极上的2Li⁺ + O₂ + 2e^–?Li₂O₂)协同作用，同时简化配置，通过简便的静电组装和冷冻干燥工艺，制备了嵌入NiCo₂O₄微球的柔性氧化石墨烯气凝胶，同时用作Li-O₂电池负极和正极的结构骨架。通过热熔法将熔融锂注入石墨烯骨架中所制备的复合金属锂负极能够提供3398.4 mAh g^-1的超高比容量，并能够显着抑制锂枝晶的生长和体积膨胀；而自支撑的空气正极能够通过催化Li₂O₂形成和分解而大幅降低过电势，从而有助于缓解电解质分解和电极堵塞等问题。当耦合在一起后，所得的Li-O₂电池具有卓越的长循环稳定性，可进行400多个循环的高度可逆放电/充电，此外，柔性软包电池在超过400小时的稳定运行过程中也表现出了出色的机械可变形性。

Schematic diagram to depict the fabrication of the NCO@GA backbone and the assembly of Li-O₂ batteries using the Li@GA anode and NCO@rGA cathode derived from NCO@GA.

通过采用“一石二鸟”的策略，这项工作为制造高性能Li-O₂电池提出了一种创新的解决方案，其材料和加工成本大大降低，并且可以扩展到嵌入各种氧气催化剂的更多2D材料中。