近日，韩国基础科学研究所Rodney S. Ruoff等人发现将小尺寸还原氧化石墨烯（rGO）加入到氧化石墨烯（GO）中，在3000℃热处理后材料会有着较少的膨胀和较高的密度，随后机械压缩可以增加其密度，但会引入缺陷，再次在3000℃下热处理可以得到高度取向的高质量石墨烯膜，石墨烯膜的密度为2.1g/cm3，横截面导热率为5.65W/mK，平面热导率为2025±25W/mK。相关工作以“Highly Ordered and Dense Thermally Conductive Graphitic Films from a Graphene Oxide/Reduced Graphene Oxide Mixture”为题，发表于《Matter》上。
研究人员首先制备了高粘度GO凝胶和小尺寸rGO分散液，通过研磨的方式将两种前驱体混合均匀后，利用刮刀制备出GO取向的薄膜，在HI溶液中还原并进行热处理，随后对所得薄膜进行压制以除去热处理引起的膨胀，最后在3000℃下再次热处理减少其晶格缺陷，即可得到高热导率的石墨烯膜。
图1 石墨烯膜制备流程
石墨烯膜的石墨化程度会影响其导热性，为此研究人员采用XRD、Raman等多种手段对多步处理样品的石墨化指标进行了表征分析。结果显示，在第一次热处理样品中添加15wt%小尺寸rGO仍可提高材料的石墨化程度，后续的热压及二次热处理有助于进一步提升薄膜的有序性与石墨化程度，同时引入小尺寸rGO和多步处理也有助于提升材料的力学性能和电导率。
图2 样品石墨化指标
相比于原始GO膜，热处理后薄膜表面官能团减少，同时发生体积膨胀，因此密度有所下降，经过压制和再次热处理后石墨烯膜的密度有所提高。相比于单次热处理的石墨烯膜，多步处理后的石墨烯膜有着更致密的石墨烯定向排列结构，同时石墨烯片层更薄。
图3 密度与横截面形貌
考虑到样品太薄，研究人员采用光热拉曼技术和激光诱导热流的有限元分析相结合来测量材料的面内热导率，测得薄膜的面内热导率为2025±25 W/mK，将薄膜粘附到加热元件上时，多步热处理后的薄膜样品显示出了更好的横向传热性。
图4 热性能
研究人员将GO与小尺寸rGO薄片复合制备出了高度取向的石墨烯薄膜，刮刀浇筑-热处理-压制-二次热处理多步处理的方法可以显著提升材料的热性能，这一方法仅需采用刮刀、辊压和热处理等常见的工业加工技术，因此有望实现大规模制备。
相关链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S259023852030076X
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