氧化石墨烯(GO)膜具有卓越的分子渗透性能,在多个领域具有潜在应用价值。不过,氧化石墨烯膜的过滤尺寸∼9Å,这一尺寸大于许多盐类的水合离子,因此其在离子选择性渗透和海水淡化方面的应用受到限制。这是由于氧化石墨烯在水中溶胀,层间距∼13.5Å。因此,要减小其过滤尺寸,必须减小其层间距。
在这篇文章中,作者提出一种物理限域方法,实现精确可调地减少氧化石墨烯层间距。作者将氧化石墨烯放置在不同空气湿度下以不同程度地溶胀,使用环氧树脂将其固定,所得氧化石墨烯层间距可在∼9.8Å至 6.4Å 调整,因而实现调整滤过尺寸以阻挡水合离子通过。作者发现,氧化石墨烯的离子通透性符合阿伦尼乌斯方程,其能垒约为10–100kJmol–1(随层间距的不同而变化)。随着过滤尺寸的减小,离子渗透速率指数级衰减;但是水的通过所受影响很少,这是因为水分子进入氧化石墨烯层间的势垒很小,且在石墨烯毛细管中滑移长度较大。基于以上发现,作者使用一种简单可放大的方法(在GO中掺入石墨烯纳米片),制备了溶胀受到限制的石墨烯基膜,其 NaCl 过滤效率达到97%。
图1 物理限域的 GO 膜,其层间距可调
图2 可调的离子通透性
图3 溶胀受限的氧化石墨烯膜
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