氧化石墨烯(Graphene Oxide, GO)被公认为一种理想的超薄气体分离膜材料，利用GO薄片中选择性孔及其层间距构筑纳米级长度的气体分子传输通道，有望突破目前气体分离膜渗透性和选择性难以兼顾的限制。然而，受GO薄片中孔径分布不均匀性的限制，高分离选择性超薄GO气体分离膜的制备仍然存在较大困难。
针对该技术难题，新加坡国立大学化工系赵丹教授研究团队在前期开发“冷冻-融化”剥离GO技术的基础上，创新性提出了GO薄片孔区域选择性共生微孔金属-有机框架化合物(Metal-Organic Framework, MOF)材料的方法，利用MOF晶体规则的孔结构实现对超薄GO气体分离膜孔径大小的定向调控（Figure 1），在避免膜通量大幅度衰减的同时，显著提高膜的分离选择性，以满足工业气体分离的要求。
Figure 1 气体分子透过微孔MOF修复GO过程示意图
该团队研究了超薄GO气体分离膜表面共生ZIF-8晶体以修复其非选择性孔道，并对ZIF-8修复GO气体分离膜的氢气分离性能进行研究。GO薄片表面和边缘的羟基、羧基等含氧基团通过与金属离子的配位作用，将Zn2+选择性固载于超薄GO气体分离膜表面，然后再引入2-甲基咪唑配体与Zn2+配位，从而达到ZIF-8晶体在GO膜表面的选择性受限生长，以实现对GO气体分离膜非选择性孔道的修补（Figure 2）。利用共生ZIF-8晶体修补后，GO气体分离膜的氢气渗透通量为240 GPU，相对于初始GO气体分离膜仅降低了12.5 %，而对等摩尔H2/CO2、H2/N2和H2/CH4混合气的分离选择性却分别提高至406、155和335。该研究成果为高性能超薄GO气体分离膜的高效制备提供了一种简便方法，在氢气分离纯化与回收领域具有广泛的应用前景，被选为后封面文章在《化学通讯》（Chemical Communications）杂志上报道。
Figure 2 微孔MOF修复GO缺陷流程示意图
该论文作者为：Xuerui Wang, Chenglong Chi, Jifang Tao, Yongwu Peng, Shaoming Ying, Yuhong Qian, Jinqiao Dong, Zhigang Hu, Yuandong Gu, Dan Zhao
http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/cc/c6cc02013e
Improving the hydrogen selectivity of graphene oxide membranes by reducing non-selective pores with intergrown ZIF-8 crystals
Chem. Commun., 2016, 52, 8087-8090, DOI: 10.1039/C6CC02013E
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